[论文解读] Highly tunable magnetic phases in transition metal dichalcogenide Fe$_{1/3+δ}$NbS$_2$

Shan Wu, Zhijun Xu+9 more|arXiv (Cornell University)|Jun 2, 2021

Paleontology and Stratigraphy of Fossils被引用 4

一句话总结

本研究证明，Fe₁/₃₊δNbS₂中的磁性缺陷——特别是Fe空位和间隙原子——可诱导出高度可调的反铁磁基态，其中欠插层样品中表现为条纹序（k₁ = (0.5, 0, 0)），而过插层样品中则表现为锯齿序（k₂ = (0.25, 0.5, 0)）。这种可调性源于竞争的近邻第二交换作用与振荡的RKKY相互作用，使得在体相晶体中可调控磁性相态，为反铁磁自旋电子学器件提供了可能。

ABSTRACT

Layered transition metal dichalcogenides (TMDCs) host a plethora of interesting physical phenomena ranging from charge order to superconductivity. By introducing magnetic ions into 2H-NbS$_2$, the material forms a family of magnetic intercalated TMDCs T$_x$NbS$_2$ (T = 3d transition metal). Recently, Fe$_{1/3+δ}$NbS$_2$ has been found to possess intriguing resistance switching and magnetic memory effects coupled to the Néel temperature of T$_N \sim 45$ K [1,2]. We present comprehensive single crystal neutron diffraction measurements on under-intercalated ($δ\sim -0.01$), stoichiometric, and over-intercalated ($δ\sim 0.01$) samples. Magnetic defects are usually considered to suppress magnetic correlations and, concomitantly, transition temperatures. Instead, we observe highly tunable magnetic long-ranged states as the Fe concentration is varied from under-intercalated to over-intercalated, that is from Fe vacancies to Fe interstitials. The under- and over- intercalated samples reveal distinct antiferromagnetic stripe and zig-zag orders, associated with wave vectors $k_1$ = (0.5, 0, 0) and $k_2$ = (0.25, 0.5, 0), respectively. The stoichiometric sample shows two successive magnetic phase transitions for these two wave vectors with an unusual rise-and-fall feature in the intensities connected to $k_1$. We ascribe this sensitive tunability to the competing next nearest neighbor exchange interactions and the oscillatory nature of the Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida (RKKY) mechanism. We discuss experimental observations that relate to the observed intriguing switching resistance behaviors. Our discovery of a magnetic defect tuning of the magnetic structure in bulk crystals Fe$_{1/3+δ}$NbS$_2$ provides a possible new avenue to implement controllable antiferromagnetic spintronic devices.

研究动机与目标

• 研究磁性缺陷（Fe空位和间隙原子）如何调控体相Fe₁/₃₊δNbS₂中的磁性基态。
• 确定欠插层、化学计量比和过插层单晶中的磁序参量与波矢。
• 从竞争交换相互作用与RKKY机制的角度，理解所观测到的磁性相可调性的起源。
• 将磁结构与先前报道的在T_N ~ 45 K附近出现的电阻开关效应和磁性记忆效应相关联。
• 探索通过缺陷工程在范德瓦尔斯材料中调控反铁磁态的可能性，以实现自旋电子学应用。

提出的方法

• 对δ ≈ -0.01（欠插层）、δ ≈ 0（化学计量比）和δ ≈ 0.01（过插层）的Fe₁/₃₊δNbS₂样品进行了单晶中子衍射实验。
• 利用不可约表示和波矢k₁ = (0.5, 0, 0)与k₂ = (0.25, 0.5, 0)的基矢，计算了磁结构因子，经畴平均并归一化至核衍射峰。
• 应用选择定则δ₂ₕδₖ与δ₂ₕδₕ₊₂ₖ，基于对称性与波矢转移确定磁性衍射峰强度。
• 通过将计算与实测中子衍射强度进行比较，并利用晶胞体积与峰面积进行归一化，提取磁矩大小。
• 利用磁化率测量（ZFC/FC）识别相变与磁各向异性，并在顺磁区域应用居里-外斯分析。
• 理论分析将可调磁性相与竞争的近邻第二交换作用及振荡的RKKY机制联系起来。

实验结果

研究问题

• RQ1 Fe₁/₃₊δNbS₂中的Fe空位与间隙原子如何影响长程磁序与波矢选择？
• RQ2 化学计量比样品中观测到的两个连续磁相变的起源是什么？为何k₁ = (0.5, 0, 0)峰的强度呈现先上升后下降的行为？
• RQ3 竞争交换相互作用与RKKY机制如何在此体系中调控磁性相的可调性？
• RQ4 在二维范德瓦尔斯体系中，磁性缺陷在多大程度上增强而非抑制磁关联？
• RQ5 所观测到的磁性相变能否与先前报道的Fe₁/₃₊δNbS₂中的电阻开关效应和磁性记忆效应相关联？

主要发现

• 欠插层Fe₁/₃₋₀.₀₁NbS₂表现出长程反铁磁条纹序，波矢为k₁ = (0.5, 0, 0)，经中子衍射与强度分析确认。
• 过插层Fe₁/₃₊₀.₀₁NbS₂显示锯齿型反铁磁序，波矢为k₂ = (0.25, 0.5, 0)，与条纹相明显不同。
• 化学计量比样品（δ ≈ 0）在T_N1 ≈ 32 K与T_N2 ≈ 45 K处表现出两个连续磁相变，且k₁ = (0.5, 0, 0)峰的强度演化呈非单调行为。
• 有序磁矩大小确定为：欠插层样品中每Fe原子为1.5(2) μB，过插层样品中为1.3(2) μB。
• 磁化率测量显示强单轴各向异性：当x > 1/3时，c轴方向的θ_cw = -50(2) K，μ_eff = 5.0(3) μB；当x < 1/3时，c轴方向的θ_cw = -24(1) K，μ_eff = 5.0(3) μB。
• k₁峰强度的先上升后下降特征归因于竞争交换作用与振荡RKKY机制的协同作用，后者调制了有效交换耦合。