[论文解读] Highly tunable room-temperature plexcitons in monolayer WSe2 /gap-plasmon nanocavities

Thomas P. Darlington, Mahfujur Rahaman+17 more|arXiv (Cornell University)|Nov 4, 2023

Mechanical and Optical Resonators被引用 5

一句话总结

本研究通过应变工程和力/电压控制的纳米腔，实现了在室温下实时可调的单层WSe2与间隙等离激元纳米腔耦合的plexciton。其Rabi劈裂超过100 meV，且无需改变腔体参数即可实现耦合强度和失谐的鲁棒、可逆调控，从而建立了一种用于片上极化子应用的plexcitonic纳米机电系统（NEMS）。

ABSTRACT

The advancement of quantum photonic technologies relies on the ability to precisely control the degrees of freedom of optically active states. Here, we realize real-time, room-temperature tunable strong plasmon-exciton coupling in 2D semiconductor monolayers enabled by a general approach that combines strain engineering plus force- and voltage-adjustable plasmonic nanocavities. We show that the exciton energy and nanocavity plasmon resonance can be controllably toggled in concert by applying pressure with a plasmonic nanoprobe, allowing in operando control of detuning and coupling strength, with observed Rabi splittings >100 meV. Leveraging correlated force spectroscopy, nano-photoluminescence (nano-PL) and nano-Raman measurements, augmented with electromagnetic simulations, we identify distinct polariton bands and dark polariton states, and map their evolution as a function of nanogap and strain tuning. Uniquely, the system allows for manipulation of coupling strength over a range of cavity parameters without dramatically altering the detuning. Further, we establish that the tunable strong coupling is robust under multiple pressing cycles and repeated experiments over multiple nanobubbles. Finally, we show that the nanogap size can be directly modulated via an applied DC voltage between the substrate and plasmonic tip, highlighting the inherent nature of the concept as a plexcitonic nano-electro-mechanical system (NEMS). Our work demonstrates the potential to precisely control and tailor plexciton states localized in monolayer (1L) transition metal dichalcogenides (TMDs), paving the way for on-chip polariton-based nanophotonic applications spanning quantum information processing to photochemistry.

研究动机与目标

• 实现二维过渡金属二硫属化合物中强等离激元-激子耦合的实时、室温可调性。
• 开发一种可在工作状态下对plexciton能量劈裂和失谐进行调控的平台，且不损害耦合强度。
• 通过机械和静电驱动实现多次循环下的鲁棒、可逆调控。
• 建立用于可扩展片上极化子器件的plexcitonic纳米机电系统（NEMS）。

提出的方法

• 利用等离激元纳米探针施加局域压力，调节间隙等离激元纳米腔的纳米间隙。
• 通过机械形变对单层WSe2施加应变，以调制激子跃迁能量。
• 采用力谱测量和基底与等离激元探针之间的电压偏置，动态控制纳米腔间隙。
• 结合纳米光致发光（nano-PL）、纳米拉曼光谱和电磁模拟，表征plexcitonic态。
• 使用关联力谱测量，绘制在调控过程中极化子能带和暗态的演化。
• 集成电压控制，证明纳米间隙的电-机械驱动，实现NEMS运行。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否在室温下实时动态调节单层WSe2中强等离激元-激子耦合？
• RQ2 应变和纳米间隙调制如何影响plexcitonic态的能量劈裂和失谐？
• RQ3 通过调节腔体参数，能否实现耦合强度与失谐的独立调控？
• RQ4 在多次循环中，可调plexciton态的稳定性和可逆性如何？
• RQ5 电压诱导的静电驱动在多大程度上可调节纳米间隙和plexciton特性？

主要发现

• 实验观察到Rabi劈裂超过100 meV，证实了plexcitonic系统中的强耦合。
• 通过施加压力，激子能量和等离激元共振同时且可控地调制，实现了原位失谐控制。
• 耦合强度在宽范围内被调节，而失谐未显著改变，实现了对关键plexciton参数的独立控制。
• 系统在多次按压循环和不同纳米气泡的重复测量中表现出鲁棒性能，表明其具有高稳定性。
• 在基底与等离激元探针之间施加电压，可直接调节纳米间隙，证实了系统作为plexcitonic NEMS的运行能力。
• 识别并绘制了作为纳米间隙和应变函数的特征极化子能带和暗态，揭示了复杂的plexcitonic能带结构。