[论文解读] Hopping conduction in assemblies of hydrosilylated silicon nanocrystals

Ting Chen, Brian Skinner+3 more|arXiv (Cornell University)|Jan 27, 2014

Silicon Nanostructures and Photoluminescence被引用 1

一句话总结

本研究探讨了烷基配体封端的硅纳米晶（Si NC）薄膜中的电子输运行为，发现电导率受含稀有施主杂质的纳米晶热激活电离过程主导。在低偏压下，电离遵循波耳-弗伦克尔机制，其电离能为纳米晶充电能的两倍；在高偏压和低温条件下，通过隧穿的冷电离（特征隧穿长度为1 nm）占主导地位，为轻掺杂纳米晶薄膜中的电子输运提供了全面的模型。

ABSTRACT

Silicon nanocrystals (Si NCs) have shown great promise for electroluminescent and photoluminescent applications. In order to optimize the properties of Si NC devices, however, electronic transport in Si NCs films needs to be thoroughly understood. Here we present a systematic study of the temperature and electric field dependence of conductivity in films of alkyl-ligand-terminated Si NCs, which to date have shown the highest potential for device applications. Our measurements suggest that the conductivity is limited by the ionization of rare NCs containing donor impurities. At low bias, this ionization is thermally activated, with an ionization energy equal to twice the NC charging energy. As the bias is increased, the ionization energy is reduced by the electric field, as determined by the Poole-Frenkel effect. At large bias and sufficiently low temperature, we observe cold ionization of electrons from donor-containing NCs, with a characteristic tunneling length of about 1 nm. The temperature- and electric-field-dependent conductance measurements presented here provide a systematic and comprehensive picture for electron transport in lightly doped nanocrystal films.

研究动机与目标

• 理解烷基配体封端的硅纳米晶薄膜中的电子输运机制，这类材料在光电器件中具有广阔应用前景。
• 在不同温度和电场条件下，识别主导的导电机制。
• 确定单个纳米晶中施主杂质在限制电导率中的作用。
• 表征从热激活电离到场辅助电离和冷电离过程的转变行为。
• 为轻掺杂纳米晶薄膜中的电子输运提供定量框架，以优化器件性能。

提出的方法

• 对烷基配体封端的硅纳米晶薄膜进行温度和电场依赖的电导率测量。
• 利用波耳-弗伦克尔模型分析数据，提取与电场相关的电离能。
• 建立电离能随电场和温度变化的模型，以识别向冷电离转变的临界点。
• 通过观察电导率与温度和电场的标度关系，推断电子发射的有效隧穿长度。
• 假设施主杂质态的电离能为纳米晶充电能的两倍，将电离能与纳米晶充电能关联。
• 将实验数据与热激活和场辅助电离区域的理论模型进行拟合，以区分不同电离机制。

实验结果

研究问题

• RQ1 在不同温度和电场条件下，烷基配体封端的硅纳米晶薄膜中的主导导电机制是什么？
• RQ2 单个纳米晶中施主杂质态的电离能如何随外加电场和温度变化？
• RQ3 纳米晶充电能在决定电子电离势垒中的作用是什么？
• RQ4 在何种电场和温度条件下，通过隧穿的冷电离变得显著？
• RQ5 所观测到的电导率行为能否通过结合波耳-弗伦克尔效应和隧穿效应的统一模型加以解释？

主要发现

• 薄膜中的电导率受限于含有施主杂质的稀有纳米晶的电离过程。
• 在低偏压下，电离为热激活过程，其电离能等于纳米晶充电能的两倍。
• 在高电场下，由于场增强效应，电离能降低，与波耳-弗伦克尔效应一致。
• 在大偏压和低温条件下，观察到含施主杂质的纳米晶中电子的冷电离，其特征隧穿长度约为1 nm。
• 结合温度和电场依赖的电导率测量结果，揭示了跨多个区域的电子输运的完整图景。
• 研究结果为理解并优化轻掺杂纳米晶薄膜在器件应用中的电子输运提供了定量框架。