[论文解读] How colloidal suspensions that age are rejuvenated by strain application

Virgile Viasnoff, Stéphane Jurine+1 more|arXiv (Cornell University)|Oct 29, 2002

Material Dynamics and Properties被引用 3

一句话总结

本研究表明，振荡应变可使密集胶体悬浮液发生重活化或过早老化，具体取决于应变幅值和持续时间。通过多斑点光强关联动态光散射（MSDWS）技术，作者发现高应变可消除记忆效应（重活化），而中等应变则会加速老化（过早老化），软玻璃流变模型通过双峰松弛时间分布解释了这种双重行为。

ABSTRACT

We present here a microscopic study of the effect of shear on a dense purely repulsive colloidal suspension. We use Multispeckle Diffusing Wave Spectroscopy to monitor the transient motions of colloidal particles after being submitted to an oscillatory strain. This technique proves efficient to record the time evolution of the relaxation times distribution. After a high oscillatory shear, we show that this distribution displays a full aging behavior. Oppositely, when a moderate shear is applied the distribution is modified in a non trivial way. Whereas high shear is able to erase all the sample history and rejuvenate it, a moderate shear helps it to age. We call this phenomena overaging. We demonstrate that overaging can be understood if the complete shape of the relaxation time distribution is taken into account. We finally report how the Soft Glassy Rheology model accounts for this effect.

研究动机与目标

• 研究振荡应变对老化胶体悬浮液动态松弛行为的微观影响。
• 确定应变是否能够消除或加速玻璃态胶体系统中的老化过程。
• 将实验观测到的非单调松弛动力学行为与软玻璃流变（SGR）模型相协调。
• 分析松弛时间分布的完整形态如何决定系统对机械扰动的宏观响应。

提出的方法

• 采用多斑点光强关联动态光散射（MSDWS）技术，监测施加应变后粒子的瞬态运动行为。
• 施加具有不同幅值（γ₀）和持续时间（du）的振荡应变历史，以探测记忆效应。
• 测量松弛时间分布P(ε)随时间的演化，以检测老化、重活化或过早老化现象。
• 利用软玻璃流变（SGR）模型，结合能量依赖的逃逸速率Γ_out(E)和进入速率Γ_in(E)，模拟应变效应。
• 将应变效应建模为对逃逸速率的乘性因子exp[(1/2)kl²/x]，从而改变势能景观。
• 引入与应变相关的弹性模量k = k₀ + κE，以评估其对重活化完全程度的影响。

实验结果

研究问题

• RQ1 振荡应变如何影响老化胶体悬浮液中松弛时间分布的变化？
• RQ2 应变是否既能引起重活化又能引起过早老化？在何种条件下各自占主导地位？
• RQ3 软玻璃流变模型在多大程度上能定量解释所观测到的双重行为？
• RQ4 松弛时间分布的完整形态在决定宏观响应中起到何种作用？
• RQ5 在实际应变历史条件下，完全重活化是否可能实现？何种条件可促成其发生？

主要发现

• 高振荡应变可完全消除系统的记忆历史，通过重置松弛时间分布实现完全重活化。
• 中等应变诱导过早老化，导致松弛时间分布向更长松弛时间方向移动，反映老化过程的加速。
• 应变作用后，松弛时间分布呈现出双峰结构：一个峰对应于重活化的短松弛时间，另一个峰对应于过早老化的长松弛时间。
• 过早老化源于进入速率Γ_in(E)的增加，这是由于低能态的过度填充所致，而逃逸速率Γ_out(E)保持不变。
• SGR模型预测，只有当弹性模量依赖于势阱深度（即k = k₀ + κE）时，完全重活化才可能发生，此时存在临界应变γ₀c = 2/κ。
• 该模型预测的瞬时弹性模量<k>与时间的对数依赖关系（<k> ∝ log(t_w)）与过去在膏状胶体系统中的实验观测结果一致。