[论文解读] How long, and why, do Photoexcited Electrons in a Metal Remain Hot?

Richard B. Wilson, Sinisa Coh|arXiv (Cornell University)|Jun 27, 2019

Quantum and electron transport phenomena参考文献 57被引用 4

一句话总结

该论文揭示，尽管电子-声子（e-p）相互作用是主要的能量耗散机制，但电子-电子（e-e）相互作用在主导金属中热电子的寿命方面起着决定性作用。令人惊讶的是，高能电子态的布居时间仅取决于e-e耦合强度，而能量弛豫速率则由e-e和e-p相互作用的协同效应所决定——尤其在e-p耦合较强的金属中表现显著。

ABSTRACT

. Calculations are presented to show how dynamics of photoexcited electrons depend on electron-electron (e-e) and electron-phonon (e-p) interaction strengths. The observed dependence is universal to most metals, and is also somewhat counterintuitive. For example, the time that high energy electron states remain occupied depends only on the strength of e-e interactions, even if e-p interactions are much stronger. Furthermore, even though only e-p interactions can reduce the total energy stored by hot electrons, the time it takes for energy to leave the electronic subsystem is governed by both e-e and e-p interactions. Finally, the effect of e-e interactions on energy-relaxation is largest in metals where e-p interactions are strongest. We report simple expressions that accurately capture the interplay of e-e and e-p interactions on relaxation rates of the hot electron distribution. These findings are important for understanding ultrafast electron dynamics in a diverse range of fields, e.g. ultrafast magnetism, photocatalysis, plasmonics, and others.

研究动机与目标

• 理解电子-电子（e-e）与电子-声子（e-p）相互作用在决定金属中光激发电子弛豫动力学中的相对作用。
• 解决一个反直觉的现象：即使e-p相互作用更强，e-e相互作用仍主导热电子态的寿命。
• 推导出能准确描述e-e与e-p相互作用在热电子弛豫中协同效应的通用表达式。
• 阐明为何在e-p耦合最强的金属中，e-e相互作用对能量弛豫的影响最大。
• 提供一个适用于等离子体学、光催化与超快磁学中超快过程的理论框架。

提出的方法

• 使用多体微扰理论模拟金属中光激发后的电子动力学行为。
• 通过同时引入电子-电子与电子-声子散射过程来计算弛豫速率。
• 推导出能捕捉弛豫行为对e-e与e-p相互作用强度普遍依赖关系的解析表达式。
• 分析在不同e-e与e-p耦合强度下电子分布函数的时间演化。
• 证明高能态的布居时间与e-p耦合无关，而仅取决于e-e相互作用。
• 量化能量弛豫时间如何由e-e与e-p散射机制的共同影响所决定。

实验结果

研究问题

• RQ1 为何光激发高能电子态的寿命仅取决于电子-电子相互作用，即使电子-声子相互作用更强？
• RQ2 电子-电子与电子-声子相互作用如何共同决定电子体系的能量弛豫时间？
• RQ3 如何解释一个反直觉的结果：在e-p耦合最强的金属中，e-e相互作用对能量弛豫的影响最大？
• RQ4 在不同金属中，热电子弛豫动力学在多大程度上可被单一理论框架统一描述？
• RQ5 哪些定量表达式能准确建模e-e与e-p相互作用在热电子弛豫中的协同效应？

主要发现

• 高能电子态的布居时间完全取决于电子-电子相互作用的强度，与电子-声子耦合强度无关。
• 尽管电子-声子相互作用负责能量耗散，但能量从电子系统中逸出的速率由e-e与e-p相互作用共同决定。
• 在e-p耦合最强的金属中，e-e相互作用对能量弛豫的影响最大，这与直观预期相反。
• 推导出的表达式能准确捕捉e-e与e-p相互作用在广泛金属体系中的协同效应。
• 观察到的弛豫动力学在大多数金属中具有普适性，表明存在共同的内在机制。
• 研究结果提供了一个统一的理论描述，适用于超快磁学、光催化与等离子体学中的应用。