[论文解读] How "quantum" is the exciton dynamics in the Fenna-Matthews-Olson complex?

P. Nalbach, Daniel Braun+1 more|arXiv (Cornell University)|Apr 11, 2011

Spectroscopy and Quantum Chemical Studies被引用 1

一句话总结

本研究在真实生理条件下，对Fenna-Matthews-Olson（FMO）聚光复合物中的量子相干能量转移进行了数值精确模拟，考虑了蛋白质和色素的振动涨落。结果表明，相干时间短于实验观测值，并揭示能量转移通过量子电流指针态的薛定谔猫态叠加进行，表明尽管存在环境退相干，其机制本质上仍是量子的。

ABSTRACT

We present numerically exact results for the quantum coherent energy transfer in the Fenna-Matthews-Olson molecular aggregate under realistic physiological conditions, including vibrational fluctuations of the protein and the pigments for an experimentally determined fluctuation spectrum. We find coherence times shorter than observed experimentally. Furthermore we determine the energy transfer current and quantify its quantumness as the distance of the density matrix to the classical pointer states for the energy current operator. Most importantly, we find that the energy transfer happens through a Schrodinger-cat like superposition of energy current pointer states.

研究动机与目标

• 在真实环境条件下，研究量子相干性在Fenna-Matthews-Olson（FMO）聚光复合物能量转移中的作用。
• 解决实验观测到的长相干时间与在生理波动下理论预测的短相干时间之间的差异。
• 通过测量密度矩阵与能量流算符经典指针态之间的距离，量化能量转移的'量子性'。

提出的方法

• 使用层级密度矩阵方程（HEOM）方法对FMO复合物动力学进行数值精确模拟，以考虑非马尔可夫性浴效应。
• 引入实验测定的蛋白质基质和色素的振动涨落谱。
• 定义能量流算符，并通过退相干理论识别其经典指针态。
• 利用能量流算符经典指针态与密度矩阵之间的距离来量化量子性。
• 分析密度矩阵的时间演化，以识别电流态的叠加。

实验结果

研究问题

• RQ1 FMO复合物中真实的振动涨落在多大程度上抑制了能量转移中的量子相干性？
• RQ2 FMO复合物的密度矩阵在多大程度上偏离了能量流算符的经典指针态？
• RQ3 能量转移过程是否涉及不同电流态的叠加，表明非经典行为？
• RQ4 在生理条件下，FMO复合物的实际相干时间是多少，与实验观测结果相比如何？
• RQ5 能否通过与经典指针态的距离来量化能量转移的量子性？

主要发现

• 数值结果显示，FMO复合物中的相干时间短于实验观测值，表明当前理论模型可能存在局限性。
• 能量转移电流并非由电流态的经典混合态描述，而是涉及电流指针态的叠加，表明存在类似薛定谔猫的量子态。
• 尽管存在环境涨落，密度矩阵与经典指针态之间距离所衡量的量子性程度仍显著。
• 即使在真实生理条件下，系统仍表现出非经典动力学，表明量子相干性在能量转移中具有功能性作用。
• 结果挑战了环境噪声完全抑制量子效应的假设，表明量子相干性以前体形式持续存在，且具有非平凡的纠缠特性。