[论文解读] Hund's rule-driven Dzyaloshinskii-Moriya interaction at 3d-5d interfaces

Abderrezak Belabbes, Bihlmayer, G.+3 more|JuSER (Forschungszentrum Jülich)|Sep 12, 2016

Theoretical and Computational Physics被引用 7

一句话总结

本研究揭示了在3d-5d过渡金属异质结构中，洪特定律支配着Dzyaloshinskii-Moriya相互作用（DMI）的符号与大小，其中3d轨道占据和与5d态的自旋翻转过程直接调控DMI。第一性原理计算表明，DMI的强度和手性遵循3d元素磁矩的变化趋势，从而实现了对自旋电子器件中手性磁结构的可预测设计。

ABSTRACT

Using relativistic first-principles calculations, we show that the chemical trend of Dzyaloshinskii-Moriya interaction (DMI) in 3d-5d ultrathin films follows Hund's first rule with a tendency similar to their magnetic moments in either the unsupported 3d monolayers or 3d-5d interfaces. We demonstrate that, besides the spin-orbit coupling (SOC) effect in inversion asymmetric noncollinear magnetic systems, the driving force is the 3d orbital occupation and their spin flip/mixing processes with the spin-orbit active 5d states control directly the sign and magnitude of the DMI. The magnetic chirality changes are discussed in the light of the interplay between SOC, Hund's first rule, and the crystal field splitting of d orbitals.

研究动机与目标

• 确定控制3d-5d超薄薄膜中Dzyaloshinskii-Moriya相互作用（DMI）化学趋势的物理机制。
• 确定洪特定律和3d轨道占据是否在自旋轨道耦合（SOC）效应之外，对DMI起决定性作用。
• 基于第一性原理计算，建立用于过渡金属异质结构中DMI符号与大小的可预测框架。
• 阐明自旋轨道耦合、洪特交换场与晶体场分裂之间在决定磁性手性方面的相互作用。
• 为材料设计提供对一系列3d（V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni）和5d（W, Re, Os, Ir, Pt, Au）界面中DMI的系统性分析。

提出的方法

• 采用局域密度近似（LDA）下的相对论密度泛函理论（DFT），使用全势线性化缀加平面波（FLAPW）方法。
• 对具有六层基底和外延单层3d膜的非对称3d-5d薄膜结构，执行自旋极化和非自旋极化磁性计算。
• 在一级微扰论框架内处理自旋轨道耦合（SOC），并采用广义布洛赫定理处理非共线自旋螺旋态。
• 通过自旋螺旋态的能量色散关系，利用自旋玻璃模型和DMI哈密顿量 $ E_{\mathrm{DM}} = \sum_{i,j} \mathbf{D}_{ij} \cdot (\mathbf{S}_i \times \mathbf{S}_j) $ 计算DMI。
• 分析Néel型面外自旋螺旋态的DMI矢量 $ \mathbf{D}_{ij} $，其中由于反演对称性破缺，DMI非零。
• 采用 $ p(1 \times 1) $ 单元胞和高k点采样（512–1024）以确保在二维布里渊区内的收敛性。

实验结果

研究问题

• RQ1 洪特定律是否独立于自旋轨道耦合，在3d-5d异质结构中支配DMI的化学趋势？
• RQ2 3d轨道占据和与5d态的自旋翻转过程如何影响DMI的符号与大小？
• RQ3 原子内洪特交换场在决定3d-5d界面DMI中的作用是什么？
• RQ4 自旋轨道耦合、洪特定律与晶体场分裂之间的相互作用如何影响磁性手性？
• RQ5 能否基于第一性原理计算，为3d-5d过渡金属界面建立一个可预测的DMI物理图像？

主要发现

• 3d-5d界面中DMI的强度和符号与3d单层的磁矩变化趋势一致，其中Mn在W(001)上表现出最大的DMI（17.06 meV/nm），而Ni在W(001)上最小（0.81 meV/nm）。
• 在W(001)上，Mn的DMI达到17.06 meV/nm，而Ni在Au(111)上为−0.57 meV/nm，表明界面依赖的螺旋手性反转。
• DMI的符号与大小由费米能级附近3d-5d轨道杂化的程度直接控制，而该程度由3d洪特交换场决定。
• 3d磁矩与DMI之间存在强相关性，其中在Au(111)上Mn（3.86 $\mu_{\rm{B}}$）具有最高磁矩和9.18 meV/nm的DMI。
• 由于对称性，DMI在Néel型面内自旋螺旋和Bloch型自旋螺旋中消失，证实仅面外Néel构型支持DMI。
• 在W(001)上，V、Cr、Mn和Fe的FM基态占优（正 $\Delta E$），而Ni在Au(111)上呈现AFM有序（$\Delta E = -137.3$ meV/atom），与DMI趋势一致。