[论文解读] Hydrogen Peroxide Formation Rates in a PEMFC Anode and Cathode: Effect of Humidity and Temperature

Vijay A. Sethuraman, John W. Weidner+3 more|Scholar Commons (University of South Carolina)|Feb 20, 2020

Fuel Cells and Related Materials参考文献 42被引用 127

一句话总结

本文在不同湿度、温度和 O2 浓度下，使用 RRDE 在 PEMFCs 的阳极和阴极估计 H2O2 生成速率，并将 H2O2 收率与水活度及 O2 水平联系起来。

ABSTRACT

Hydrogen peroxide (H2O2) formation rates in a proton exchange membrane (PEM) fuel cell anode and cathode were estimated as a function of humidity and temperature by studying the oxygen reduction reaction (ORR) on a rotating ring disc electrode (RRDE). Fuel cell conditions were replicated by depositing a film of Pt/Vulcan XC-72 catalyst onto the disk and by varying the temperature, dissolved O2 concentration and the acidity levels in hydrochloric acid (HClO4). The HClO4 acidity was correlated to ionomer water activity and hence fuel cell humidity. The H2O2 formation rates showed a linear dependence on oxygen concentration and square dependence on water activity. The H2O2 selectivity in ORR was independent of oxygen concentration but increased with decrease in water activity (i.e., decreased humidity). Potential dependent activation energy for the H2O2 formation reaction was estimated from data obtained at different temperatures.

研究动机与目标

• 理解湿度（水活度）和温度如何影响 PEMFCs 中的 H2O2 生成速率。
• 量化 H2O2 生成对氧气浓度和水活度的依赖。
• 在不同运行条件下评估氧还原反应（ORR）向 H2O2 的选择性。
• 通过 HClO4 的酸度将离聚物水活度联系起来，以模拟燃料电池湿度。
• 通过温度变化提供 H2O2 生成的活化能洞见。

提出的方法

• 使用旋转环形电极（RRDE）研究 Pt/Vulcan XC-72 催化剂薄膜上的 ORR 和 H2O2 生成。
• 通过控制温度、O2 浓度以及通过 HClO4 调整酸度来再现燃料电池条件，以调节水活度。
• 测量 H2O2 生成速率并分析其对 O2 浓度和水活度的依赖性。
• 研究电位依赖性以在不同温度下估计 H2O2 生成的活化能。

实验结果

研究问题

• RQ1 湿度（水活度）和温度如何影响 PEMFCs 电极上 ORR 过程中的 H2O2 生成速率？
• RQ2 O2 浓度与 H2O2 生成速率及选择性之间的关系是什么？
• RQ3 当水活度降低（湿度降低）时，H2O2 的选择性如何变化？
• RQ4 是否可以通过 HClO4 的酸度来模拟燃料电池湿度对 H2O2 生成的影响？
• RQ5 H2O2 生成的活化能随温度的变化关系是什么？

主要发现

• H2O2 生成速率随氧气浓度呈线性增加。
• H2O2 生成速率对水活度呈二次（平方）依赖。
• H2O2 的选择性与氧气浓度无关，但随着水活度降低而增加。
• HClO4 的酸度与离聚物水活度相关，从而在实验中实现湿度控制。
• 可从不同温度下收集的数据中估计 H2O2 生成的活化能。