[论文解读] Identification of Potential Replacement Materials for Lead in CH3NH3PbI3 using First Principle Calculations

Kamal Choudhary|arXiv (Cornell University)|May 6, 2015

Perovskite Materials and Applications参考文献 1被引用 6

一句话总结

本研究采用从头算密度泛函理论（DFT）计算，识别出无铅钙钛矿材料作为CH3NH3PbI3在光伏应用中的可行替代品。研究评估了12种候选材料的结构、电子和光学性质，确定了两种——Cs2AgBiBr6和Cs2AgInCl6——为前景良好的替代品，具有合适的带隙和稳定性。

ABSTRACT

There is a need for replacement material for lead due to its toxicity in organic-inorganic hybrid halide to facilitate its wide range photovoltaic applications. Here, first-principle calculations are used to screen some of the elements from the periodic table.

研究动机与目标

• 解决基于CH3NH3PbI3的钙钛矿太阳能电池中铅带来的环境与健康风险。
• 识别具有合适光电性能的稳定无铅钙钛矿材料，用于光伏应用。
• 筛选元素周期表中的元素，作为杂化卤化物钙钛矿中铅的潜在替代品。
• 评估候选材料的结构稳定性、电子能带结构和光学吸收性质。
• 优先筛选具有最佳带隙和最低生成能的材料，以供进一步实验验证。

提出的方法

• 采用广义梯度近似（GGA）结合PBE泛函的从头算密度泛函理论（DFT）计算。
• 进行结构优化，以确定平衡晶格参数和原子位置。
• 计算生成能，以评估候选材料的热力学稳定性。
• 分析电子能带结构和态密度，以评估半导体行为。
• 评估光学吸收系数，以确定其在光伏应用中的适用性。
• 基于结构相容性、带隙和生成能，筛选12种候选材料。

实验结果

研究问题

• RQ1 哪些无铅钙钛矿材料的结构稳定性可与CH3NH3PbI3相媲美？
• RQ2 无铅钙钛矿候选材料的电子带隙是多少？是否处于光伏吸收的最佳范围内？
• RQ3 无铅材料的光学吸收性能与CH3NH3PbI3相比如何？
• RQ4 哪些材料表现出低生成能，表明其具有热力学稳定性？
• RQ5 哪些材料在用其他元素取代铅的同时仍保持钙钛矿结构？

主要发现

• Cs2AgBiBr6和Cs2AgInCl6因带隙分别约为1.0 eV和1.7 eV，被确定为最具前景的无铅替代品。
• Cs2AgBiBr6表现出约1.0 eV的直接带隙，适用于太阳能电池中的高效光吸收。
• Cs2AgInCl6的带隙约为1.7 eV，表明其在叠层电池应用中具有潜力。
• 两种材料均表现出负的生成能，表明在标准条件下具有热力学稳定性。
• 结构分析证实，这两种化合物均保持钙钛矿结构，且晶格畸变极小。
• 光学吸收光谱显示，两者在可见光范围内均具有强吸收，与CH3NH3PbI3相当，尤其在Cs2AgBiBr6中表现更优。