[论文解读] Illuminating Invisible Grain Boundaries in Coalesced Single-Orientation WS2 Monolayer Films

Danielle Reifsnyder Hickey, Nadire Nayir+10 more|arXiv (Cornell University)|Jun 20, 2020

2D Materials and Applications参考文献 48被引用 4

一句话总结

本研究揭示了暗场透射电子显微镜（DF-TEM）能够可视化在共格单取向WS2单层中此前不可见的平移晶界，原子分辨率STEM与ReaxFF分子动力学模拟表明，这些缺陷是由于快速生长速率所致。该研究通过展示宏观薄膜特征由亚埃级精度的纳米尺度构建单元形成，建立了合成条件与微观结构之间的直接联系。

ABSTRACT

Engineering atomic-scale defects is crucial for realizing wafer-scale, single-crystalline transition metal dichalcogenide monolayers for electronic devices. However, connecting atomic-scale defects to larger morphologies poses a significant challenge. Using electron microscopy and atomistic simulations, we provide insights into WS2 crystal growth mechanisms, providing a direct link between synthetic conditions and the microstructure. Dark-field TEM imaging of coalesced monolayer WS2 films illuminates defect arrays that atomic-resolution STEM imaging identifies as translational grain boundaries. Imaging reveals the films to have nearly a single orientation with imperfectly stitched domains. Through atomic-resolution imaging and ReaxFF reactive force field-based molecular dynamics simulations, we observe two types of translational mismatch and discuss their atomic structures and origin. Our results indicate that the mismatch results from relatively fast growth rates. Through statistical analysis of >1300 facets, we demonstrate that the macrostructural features are constructed from nanometer-scale building blocks, describing the system across sub-Ångstrom to multi-micrometer length scales.

研究动机与目标

• 识别并表征大面积单取向WS2单层中此前不可见的晶界。
• 建立合成生长条件与过渡金属二硫属化物薄膜中最终微观结构之间的直接联系。
• 理解共格WS2结构域中平移失配缺陷的原子尺度起源。
• 通过实验与模拟方法量化生长速率在形成特定类型晶界中的作用。
• 在二维材料微观结构分析中实现从亚埃级到多微米级长度尺度的跨越。

提出的方法

• 利用暗场透射电子显微镜（DF-TEM）成像共格WS2单层中的缺陷阵列。
• 利用原子分辨率扫描透射电子显微镜（STEM）确定晶界处的原子结构。
• 采用基于ReaxFF反应力场的分子动力学模拟，建模并分析缺陷形成机制。
• 对超过1,300个晶面进行统计分析，关联宏观形貌与纳米尺度缺陷。
• 结合实验与计算方法，建立生长动力学与缺陷类型及分布之间的联系。
• 利用电子显微镜与原子模拟，绘制薄膜生长过程中结构域边界演化的图谱。

实验结果

研究问题

• RQ1 尽管生长取向近乎单一，共格WS2单层中平移晶界形成的成因是什么？
• RQ2 生长速率如何影响WS2薄膜中缺陷类型与分布？
• RQ3 在薄膜中观察到的两种不同平移失配的原子尺度结构是什么？
• RQ4 纳米尺度构建单元在多大程度上决定了二维单层薄膜的宏观微观结构？
• RQ5 暗场TEM能否有效揭示在常规高分辨成像中不可见的晶界？

主要发现

• DF-TEM成功可视化了共格WS2单层中此前不可见的缺陷阵列，揭示了平移晶界的存在。
• 原子分辨率STEM识别出晶界处存在两种不同的平移失配类型，其原子排布存在差异。
• ReaxFF模拟表明，快速生长速率是导致这些平移失配缺陷的主要原因。
• 对超过1,300个晶面的统计分析证实，宏观薄膜特征由纳米尺度构建单元构成。
• 本研究在亚埃级至多微米级长度尺度上，建立了合成条件与微观结构之间的直接相关性。
• 薄膜表现出近乎单取向生长，但由于共格过程中的缺陷形成，存在不完美拼接的结构域。