[论文解读] Imaging Light-Induced Migration of Dislocations in Halide Perovskites with 3D Nanoscale Strain Mapping

Kieran W. P. Orr, Jiecheng Diao+15 more|arXiv (Cornell University)|Apr 19, 2023

Optical Coherence Tomography Applications被引用 1

一句话总结

本研究采用原位同步辐射布拉格相干衍射成像（BCDI）技术，实现了对卤化物钙钛矿微晶中三维纳米尺度应变场的可视化，揭示了在光照下，〈100〉和〈110〉取向的刃型位错在数百纳米范围内发生迁移。该工作表明，位错运动与应变非均匀性由光照动态驱动，且与材料降解及光电性能变化密切相关。

ABSTRACT

In recent years, halide perovskite materials have been used to make high performance solar cell and light-emitting devices. However, material defects still limit device performance and stability. Here, we use synchrotron-based Bragg Coherent Diffraction Imaging to visualise nanoscale strain fields, such as those local to defects, in halide perovskite microcrystals. We find significant strain heterogeneity within MAPbBr$_{3}$ (MA = CH$_{3}$NH$_{3}^{+}$) crystals in spite of their high optoelectronic quality, and identify both $\langle$100$ angle$ and $\langle$110$ angle$ edge dislocations through analysis of their local strain fields. By imaging these defects and strain fields in situ under continuous illumination, we uncover dramatic light-induced dislocation migration across hundreds of nanometres. Further, by selectively studying crystals that are damaged by the X-ray beam, we correlate large dislocation densities and increased nanoscale strains with material degradation and substantially altered optoelectronic properties assessed using photoluminescence microscopy measurements. Our results demonstrate the dynamic nature of extended defects and strain in halide perovskites and their direct impact on device performance and operational stability.

研究动机与目标

• 以三维纳米尺度分辨率可视化高质量卤化物钙钛矿微晶中的纳米尺度应变场。
• 研究在工作条件下扩展缺陷（如位错）的动态行为。
• 将位错动力学与应变非均匀性与钙钛矿中的光电性能退化相关联。
• 理解纳米尺度应变与缺陷迁移性在限制器件稳定性和性能方面的作用。
• 建立X射线与光照诱导损伤之间与位错密度及应变增加之间的因果关系。

提出的方法

• 采用基于同步辐射的布拉格相干衍射成像（BCDI）技术，以纳米尺度分辨率重构三维原子位移场。
• 在持续可见光照射下进行原位BCDI测量，以探测实时缺陷动力学。
• 利用X射线束照射诱导可控损伤，研究其与位错形成及应变之间的关联。
• 通过高光谱与共聚焦光致发光显微镜技术，在损伤前后评估光电性能。
• 应用相位恢复算法，将复杂衍射图案重构为三维位移图。
• 分析位错周围的应变场，通过其特征应变信号识别〈100〉和〈110〉刃型位错。

实验结果

研究问题

• RQ1 卤化物钙钛矿微晶中的位错在持续光照下如何演化？
• RQ2 光致位错迁移在三维空间中的范围与性质如何？
• RQ3 纳米尺度应变场与〈100〉和〈110〉刃型位错等缺陷类型之间存在何种相关性？
• RQ4 X射线束照射在多大程度上诱导了位错形成与应变非均匀性？
• RQ5 位错密度与应变演化如何与光致发光等光电性能变化相关联？

主要发现

• 即使在缺乏宏观缺陷的情况下，高质量MAPbBr3微晶中也观察到显著的应变非均匀性。
• 通过其在三维空间中的独特局部应变场，成功识别出〈100〉和〈110〉刃型位错。
• 在持续光照下，位错迁移距离超过300 nm，表明缺陷存在动态运动。
• X射线束照射导致材料降解，与位错密度增加及纳米尺度应变升高密切相关。
• 光致发光显微镜显示，X射线损伤后的晶体光电性能发生显著变化，与缺陷累积有关。
• 结果表明，扩展缺陷与应变并非静态，而是在工作条件下持续演化，直接影响器件稳定性。