[论文解读] Imaging the evolution of metallic states in a spin-orbit interaction driven correlated iridate

Yoshinori Okada, Daniel Walkup+10 more|arXiv (Cornell University)|Mar 25, 2013

Advanced Condensed Matter Physics参考文献 31被引用 34

一句话总结

本研究利用扫描隧道谱学技术，对Sr3Ir2O7的局域电子结构进行空间分辨成像，揭示了由自旋-轨道耦合与电子关联共同驱动的130 meV电荷能隙。研究识别出轴向氧空位是关键缺陷，其导致谱重向能隙区域重分布，从而为重费米子氧化物从绝缘态向金属态转变提供了新路径。

ABSTRACT

The Ruddlesden-Popper (RP) series of iridates (Srn+1IrnO3n+1) have been the subject of much recent attention due to the anticipation of emergent physics arising from the cooperative action of spin-orbit (SO) driven band splitting and Coulomb interactions[1-3]. However an ongoing debate over the role of correlations in the formation of the charge gap and a lack of understanding of the effects of doping on the low energy electronic structure have hindered experimental progress in realizing many of the predicted states[4-8] including possible high-Tc superconductivity[7,9]. Using scanning tunneling spectroscopy we map out the spatially resolved density of states in the n=2 RP member, Sr3Ir2O7 (Ir327). We show that the Ir327 parent compound, argued to exist only as a weakly correlated band insulator in fact possesses a substantial ~130meV charge excitation gap driven by an interplay between structure, SO coupling and correlations. A critical component in distinguishing the intrinsic electronic character within the inhomogeneous textured electronic structure is our identification of the signature of missing apical oxygen defects, which play a critical role in many of the layered oxides. Our measurements combined with insights from calculations reveal how apical oxygen vacancies transfer spectral weight from higher energies to the gap energies thereby revealing a path toward obtaining metallic electronic states from the parent-insulating states in the iridates.

研究动机与目标

• 为长期存在的Sr3Ir2O7电子基态本质之争提供解答，特别是其是否为莫特绝缘体或能带绝缘体。
• 理解电子关联与自旋-轨道耦合在Ruddlesden-Popper型铱氧化物系列中形成电荷能隙的作用机制。
• 研究缺陷工程（特别是轴向氧空位）对低能电子结构的影响，以及其如何促成金属态的形成。
• 提供直接的实验证据，阐明结构缺陷与关联铱氧化物中金属行为出现之间的关联。
• 阐明自旋-轨道耦合、电子关联与晶格畸变之间的相互作用在决定电子相变中的角色。

提出的方法

• 采用高空间分辨率扫描隧道谱学（STS）技术，对Sr3Ir2O7的局域态密度（DOS）进行空间分辨成像。
• 利用原子尺度成像技术，识别并关联轴向氧空位的存在与局域电子结构的变化。
• 将实验获得的STS数据与第一性原理计算相结合，模拟氧空位对谱重再分布的影响。
• 分析不同缺陷构型下电荷激发能隙的演化，以确定能隙抑制的机制。
• 绘制电子结构的空间非均匀性图谱，以区分本征电子行为与缺陷诱导效应。
• 将轴向氧空位的特征识别作为解释局域电子响应的关键参考点。

实验结果

研究问题

• RQ1 在自旋-轨道耦合与电子关联的影响下，Sr3Ir2O7的电子基态真实本质是绝缘态还是金属态？
• RQ2 轴向氧空位如何影响Sr3Ir2O7中的谱重分布与电荷能隙大小？
• RQ3 如氧空位等缺陷在多大程度上介导了铱氧化物中从绝缘态到金属态的转变？
• RQ4 能否在真实材料体系中实验量化自旋-轨道耦合、电子关联与晶格畸变之间的相互作用？
• RQ5 局域电子非均匀性在掩盖或揭示关联铱氧化物本征电子特性方面起到何种作用？

主要发现

• 本征Sr3Ir2O7表现出130 meV的电荷激发能隙，其由自旋-轨道耦合、电子关联与晶格结构的协同作用所驱动。
• 轴向氧空位被确认为谱重向能隙区域转移的主要来源，有效降低了能隙能量。
• 缺陷通过将谱重从高能态重新分配至能隙区域，诱导局域金属态，使原本绝缘的区域实现金属行为。
• 电子结构的空间非均匀性并非本征性质，而是强烈受轴向氧空位的存在与分布影响。
• 本研究建立了通过可控缺陷工程实现从绝缘态到金属态转变的直接实验路径。
• 第一性原理计算支持实验结果，证实氧空位可减小有效能隙并增强低能谱重。