[论文解读] Imaging the local charge environment of nitrogen-vacancy centers in diamond

Thomas Mittiga, Satcher Hsieh+9 more|Sep 5, 2018

Diamond and Carbon-based Materials Research被引用 4

一句话总结

本文表明，在金刚石氮空位（NV）中心的零场磁共振谱中，局域电场而非晶格应变起主导作用。通过建立微观电荷模型并利用微波驱动的暗态光谱法，作者实现了对单个电荷的纳米级定位（定位精度约5 nm），方法基于ODMR信号中偏振依赖的振幅不平衡，从而在单缺陷分辨率下精确重构了矢量电场。

ABSTRACT

Characterizing the local internal environment surrounding solid-state spin defects is crucial to harnessing them as nanoscale sensors of external fields. This is especially germane to the case of defect ensembles which can exhibit a complex interplay between interactions, internal fields and lattice strain. Working with the nitrogen-vacancy (NV) center in diamond, we demonstrate that local electric fields dominate the magnetic resonance behavior of NV ensembles at low magnetic field. We introduce a simple microscopic model that quantitatively captures the observed spectra for samples with NV concentrations spanning over two orders of magnitude. Motivated by this understanding, we propose and implement a novel method for the nanoscale localization of individual charges within the diamond lattice; our approach relies upon the fact that the charge induces an NV dark state which depends on the electric field orientation.

研究动机与目标

• 确定零场NV系综磁共振谱中谱线展宽和分裂的主要来源。
• 理解局域电荷环境在改变NV自旋共振行为中的作用，特别是高密度NV系统中的影响。
• 开发一种利用NV自旋态受电场影响的效应，对NV中心附近单个电荷进行纳米尺度成像的方法。
• 通过测量偏振依赖的微波跃迁振幅，实现对NV中心处矢量电场的精确重构。
• 建立一个框架，通过考虑局域电荷效应，提升低场和零场条件下基于NV的量子传感性能。

提出的方法

• 构建了一个微观电荷模型，可解释来自邻近电荷的随机局域电场，成功定量拟合了跨越两个数量级NV浓度的观测ODMR谱。
• 利用光学生磁共振（ODMR）测量单个NV中心的|ms = 0⟩态与电场分裂的|±⟩态之间的跃迁振幅。
• 施加可调偏振角φ_MW的线性偏振微波场，通过跃迁振幅A_+与A_-的不平衡，探测电场方向φ_E。
• 定义不平衡量I = (A_+ - A_-)/(A_+ + A_-)，其满足关系式I ∝ -cos(2φ_MW + φ_E)，从而可从实验数据中提取φ_E。
• 结合测得的分裂值（Π_z = 30(50) kHz，Π_⊥ = 650(10) kHz）与相位偏移（φ_E = 124(5)°），重构了NV中心处完整的矢量电场。
• 通过长期监测确认电场稳定性，表明电荷源为静止状态，并利用置信度图将电荷定位在约5 nm以内。

实验结果

研究问题

• RQ1 在金刚石中NV系综的零场ODMR谱中，谱线分裂的主要来源是晶格应变还是局域电场？
• RQ2 NV中心附近的局域电荷如何影响磁共振跃迁振幅及其偏振依赖性？
• RQ3 能否通过微波偏振调谐的ODMR测量，从单个NV中心重构其矢量电场？
• RQ4 该方法在定位单个电荷时的空间分辨率和置信度如何？
• RQ5 局域电场的存在如何影响NV中心对磁噪声的鲁棒性及其在量子传感中的应用价值？

主要发现

• 在金刚石中NV系综的零场ODMR谱中，局域电场而非晶格应变是谱线分裂的主要来源。
• 对于跨越两个数量级NV浓度的观测ODMR谱，其定量行为可通过包含随机局域电场的微观电荷模型准确描述。
• 单个NV中心的|ms = 0⟩ ↔ |±⟩跃迁振幅不平衡依赖于微波偏振方向与电场方向之间的相对角度，满足I ∝ -cos(2φ_MW + φ_E)。
• 电场方向φ_E被提取为124(5)°，电场大小重构为Π_z = 30(50) kHz与Π_⊥ = 650(10) kHz，与单个静止电荷的预期一致。
• 电荷被高置信度地定位在距离NV中心约5 nm范围内，且电场在数月内无显著漂移，表明其为稳定且局域的源。
• 该方法实现了对金刚石中单个电荷的纳米级成像，并具备矢量电场分辨率，为量子传感与缺陷工程开辟了新途径。