[论文解读] Impact of environment on dynamics of exciton complexes in a WS$_2$ monolayer

Tomasz Jakubczyk, Karol Nogajewski+5 more|arXiv (Cornell University)|Sep 8, 2017

2D Materials and Applications被引用 9

一句话总结

本研究采用具有300 nm空间分辨率的相位敏感四波混频显微镜，揭示了WS₂单层中激子复合物动力学主要受声子相互作用和非辐射弛豫至暗激子态的支配。在低温和弱无序条件下，激子表现出1.3 ± 0.2 ps的记录性谷 coherence 时间，表明其退相干受辐射过程限制，且由于环境退相干最小，谷极化具有长寿命。

ABSTRACT

Scientific curiosity to uncover original optical properties and functionalities of atomically thin semiconductors, stemming from unusual Coulomb interactions in the two-dimensional geometry and multi-valley band structure, drives the research on monolayers of transition metal dichalcogenides (TMDs). While recent works ascertained the exotic energetic schemes of exciton complexes in TMDs, we here employ four-wave mixing microscopy to indicate that their subpicosecond dynamics is determined by the surrounding disorder. Focusing on a monolayer WS$_2$, we observe that exciton coherence is lost primarily due to interaction with phonons and relaxation processes towards optically dark excitonic states. Notably, when temperature is low and disorder weak excitons large coherence volume results in huge oscillator strength, allowing to reach the regime of radiatively limited dephasing and we observe long valley coherence. We thus elucidate the crucial role of exciton environment in the TMDs on its dynamics and show that revealed mechanisms are ubiquitous within that family.

研究动机与目标

• 研究环境因素（如温度、无序度和介电屏蔽）对单层WS₂中激子复合物动力学的影响。
• 通过在探测激子退相干和布居衰减时实现亚微米空间分辨率，克服传统非线性光谱学的局限性。
• 利用光谱干涉法和拉曼量子振荡，分辨并区分谷内与谷间三激子态。
• 在低非均匀展宽和弱无序条件下，测量WS₂单层中的谷相干时间。
• 确立相干非线性显微镜是探测二维半导体及其异质结构中纳米尺度光学性质的可行工具。

提出的方法

• 在四波混频（FWM）显微镜装置中采用相位敏感外差检测，实现300 nm空间分辨率，突破传统FWM的衍射极限。
• 使用可调谐光学参量振荡器（OPO）产生三个中心波长约为590 nm（激子）和600 nm（三激子）的超短（120 fs）激光脉冲，脉冲延迟τ₁₂与τ₂₃可调。
• 通过声光偏转器在不同射频频率下调制脉冲列的相位，实现FWM信号与参考光束的相位锁定检测，利用干涉获取信号。
• 对FWM信号进行光谱干涉，以同时提取振幅与相位信息，从而获得退相干时间T₂、布居衰减时间T₁及非均匀展宽σ。
• 利用谷内与谷间三激子之间的拉曼量子振荡，提取谷相干退相干时间T₂^valley。
• 进行温度依赖性测量（5 K），以分离声子诱导的退相干，并评估热效应对相干性的影响。

实验结果

研究问题

• RQ1 局部环境（特别是无序度和温度）如何影响单层WS₂中激子复合物的退相干动力学？
• RQ2 声子作用及弛豫至暗激子态在决定激子相干时间方面起什么作用？
• RQ3 在低非均匀展宽和弱无序条件下，是否可延长WS₂中的谷相干时间？
• RQ4 谷内与谷间三激子态如何贡献于FWM响应？能否通过非线性显微镜实现其光谱分辨？
• RQ5 相干非线性显微镜在纳米尺度分辨率下，能在多大程度上用于探测二维半导体中光学相干性与结构特性之间的相互作用？

主要发现

• 在低温（5 K）和弱无序条件下，WS₂单层中的谷相干退相干时间T₂^valley达到1.3 ± 0.2 ps，表明其退相干受辐射过程限制。
• 激子相干性主要通过与声子的相互作用以及弛豫至光学暗激子态而丧失，尤其在较高温度下更为显著。
• WS₂中的FWM响应远超传统量子阱，使得在纳米尺度下高灵敏度探测亚皮秒动力学成为可能。
• 通过拉曼量子振荡，明确识别出两个不同的三激子态——谷间与谷内态，其能级分裂与理论预测一致。
• 非均匀展宽σ得到光谱分辨，发现在弱无序区域其值极小，从而实现了长谷相干性的观测。
• 本研究证实，浅无序势垒在维持谷相干性方面起着关键作用，与近期理论预测一致。