[论文解读] Impact of local arrangement of Fe and Ni in Fe-Ni-Al Heusler alloys on the phase stability and magnetocrystalline anisotropy

V. V. Sokolovskiy, О. Н. Мирошкина+2 more|arXiv (Cornell University)|Jul 19, 2021

Heusler alloys: electronic and magnetic properties被引用 4

一句话总结

本研究采用超原胞计算的密度泛函理论，研究Fe和Ni原子排布对Fe₂Ni₁₊ₓAl₁₋ₓ Heusler合金相稳定性和磁各向异性能（MAE）的影响。结果表明，Fe₂NiAl中Fe/Ni交替排列的立方结构具有最高的单轴MAE，其值为四角L1₀ FeNi结构的两倍；而Ni掺杂至Al位则降低MAE并导致相分解，生成Fe₂NiAl和FeNi两相。

ABSTRACT

On the basis of the density functional calculations in combination with the supercell approach, we report on a complete study of the influences of atomic arrangement and Ni substitution for Al on the ground state structural and magnetic properties for Fe$_2$Ni$_{1+x}$Al$_{1-x}$ Heusler alloys. We discuss systematically the competition between five cubic Heusler-type structures formed by shuffles of Fe and Ni atoms to reveal routes for improving the phase stability and magnetic properties, in particular magnetocrystalline anisotropy~(MAE). We predict that in case of Fe$_2$NiAl the ground state cubic structure with alternated layers of Fe and Ni possesses the highest uniaxial MAE which twice larger than that for the tetragonal L1$_0$ FeNi. The successive Ni doping at Al sublattice leads to a change of ground state structure and to reduce of the MAE. In addition, the phase stability against the decomposition into the stable systems at finite-temperatures is discussed. All~Ni-rich Fe$_2$Ni$_{1+x}$Al$_{1-x}$ are turned to be decomposed into a dual-phase consisting of Fe$_2$NiAl and FeNi.

研究动机与目标

• 理解Fe和Ni在Fe₂Ni₁₊ₓAl₁₋ₓ Heusler合金中的局部原子排布如何影响其结构与磁稳定性。
• 识别出能最大化磁各向异性能（MAE）的最优Fe/Ni有序排布构型，以期应用于自旋电子学。
• 评估这些合金在有限温度下对相分解的热力学稳定性。
• 确定Ni取代Al亚晶格时的结构演化与磁性变化。
• 阐明由Fe/Ni重新排列引发的五种立方Heusler型结构之间的竞争关系。

提出的方法

• 采用广义梯度近似（GGA）的密度泛函理论（DFT）计算电子与磁性性质。
• 利用超原胞方法模拟立方Heusler晶格中Fe与Ni的各种原子排布，包括有序与无序构型。
• 计算不同超原胞的总能与生成能，以评估相稳定性并识别基态结构。
• 通过力定理与非共线自旋处理计算磁各向异性能（MAE），以评估各向异性贡献。
• 利用热力学模型分析有限温度下的稳定性，预测相分解行为。
• 将立方Fe/Ni交替结构的MAE与四角L1₀ FeNi相的MAE进行比较，以量化各向异性增强效果。

实验结果

研究问题

• RQ1 在五种立方Heusler型结构中，Fe₂NiAl的哪种Fe/Ni原子排布可产生最高的磁各向异性能（MAE）？
• RQ2 Ni掺杂至Al亚晶格如何影响Fe₂Ni₁₊ₓAl₁₋ₓ合金的基态结构与MAE？
• RQ3 Ni含量较高的Fe₂Ni₁₊ₓAl₁₋ₓ合金在有限温度下的热力学稳定性如何？是否会分解为其他相？
• RQ4 立方Fe/Ni交替结构的MAE与四角L1₀ FeNi相的MAE在数值上如何比较？
• RQ5 Fe₂Ni₁₊ₓAl₁₋ₓ合金在热力学平衡条件下主要的分解产物是什么？

主要发现

• Fe₂NiAl中Fe/Ni交替排列的立方结构表现出最高的单轴磁各向异性能（MAE），其值为四角L1₀ FeNi相的两倍。
• Ni在Al亚晶格上的取代导致从立方相向双相混合物的结构转变，其中Fe₂NiAl与FeNi为最主要的分解产物。
• 所有Ni富集的成分（Fe₂Ni₁₊ₓAl₁₋ₓ）在有限温度下均表现出热力学不稳定性，会分解为Fe₂NiAl与FeNi两相。
• 随着Al位Ni含量的增加，MAE持续降低，这是由于结构与磁各向异性减弱所致。
• Fe₂NiAl的基态结构由Fe/Ni有序稳定，其中交替层构型在能量上最有利。
• 本研究明确揭示了相稳定性和高MAE之间的权衡关系：最优MAE在有序立方Fe₂NiAl相中实现，但Ni掺杂会损害其稳定性。