[论文解读] Implementing Reactivity in Molecular Dynamics Simulations with the Interface Force Field (IFF-R) and Other Harmonic Force Fields

Jordan J. Winetrout, Krishan Kanhaiya+6 more|arXiv (Cornell University)|Jul 30, 2021

Polymer crystallization and properties参考文献 61被引用 13

一句话总结

本文提出 IFF-R，作为界面力场（IFF）的反应性扩展，通过用Morse势能替代谐振键势能，实现对多种材料中化学键断裂与机械失效的精确、快速分子动力学模拟。该方法可实现对应力-应变行为及拉伸强度直至失效的定量预测，模拟速度相较ReaxFF提升约50倍，且在金属、陶瓷、聚合物及生物分子体系中与实验数据高度一致。

ABSTRACT

The Interface force field (IFF) enables accurate simulations of bulk and interfacial properties of compounds and multiphase materials. However, the simulation of reactions and mechanical properties up to failure remains challenging and expensive. Here we introduce the Reactive Interface Force Field (IFF-R) to analyze bond breaking and failure of complex materials using molecular dynamics simulations. IFF-R uses a Morse potential instead of a harmonic potential as typically employed in molecular dynamics force fields to describe the bond energy, which can render any desired bond reactive by specification of the curve shape of the potential energy and the bond dissociation energy. This facile extension of IFF and other force fields that utilize a harmonic bond energy term allows the description of bond breaking without loss in functionality, accuracy, and speed. The method enables quantitative, on-the-fly computations of bond breaking and stress-strain curves up to failure in any material. We illustrate accurate predictions of mechanical behavior for a variety of material systems, including metals (iron), ceramics (carbon nanotubes), polymers (polyacrylonitrile and cellulose I\b{eta}), and include sample parameters for common bonds based on using experimental and high-level (MP2) quantum mechanical reference data. Computed structures, surface energies, elastic moduli, and tensile strengths are in excellent agreement with available experimental data. Non-reactive properties are shown to be essentially identical to IFF values. Computations are approximately 50 times faster than using ReaxFF and require only a single set of parameters. Compatibility of IFF and IFF-R with biomolecular force fields allows the quantitative analysis of the mechanics of proteins, DNA, and other biological molecules.

研究动机与目标

• 为解决传统谐振力场在模拟复杂材料中化学键断裂与机械失效时无法描述反应过程的挑战。
• 开发一种反应性力场扩展方法，保持原始IFF的精度与速度，同时实现实时化学键离解。
• 实现对金属、陶瓷、聚合物及生物分子等多样化体系中机械性能（如拉伸强度、弹性模量）直至材料失效的定量预测。
• 确保与现有生物分子力场兼容，以研究生物大分子中的机械行为。

提出的方法

• 用Morse势能替代IFF中的谐振键势能，以描述键能，通过势能曲线形状与离解能参数实现化学键离解。
• 利用实验数据与高水平量子力学计算（如MP2）校准Morse势能参数，确保精度。
• 保留原始IFF中非键及键角项的框架，以维持非反应性性质的精度。
• 在分子动力学模拟中实现实时计算应力-应变曲线与化学键断裂事件，无需重新训练参数。
• 对所有化学键采用单一统一的参数集，简化在各类材料体系中的应用。
• 确保与已建立的生物分子力场兼容，扩展其在蛋白质、DNA及多糖中的适用性。

实验结果

研究问题

• RQ1 IFF-R能否在化学与结构复杂性多样的材料中准确预测机械失效与化学键断裂？
• RQ2 在预测拉伸强度与弹性模量方面，IFF-R相较于ReaxFF在计算速度与精度上的表现如何？
• RQ3 与原始IFF相比，IFF-R在非反应性性质（如表面能、晶格常数）上的精度保持程度如何？
• RQ4 IFF-R能否有效应用于生物分子体系，以研究其在应变下的机械行为？
• RQ5 IFF-R预测的机械性能在金属、陶瓷、聚合物及纤维素Iβ体系中与实验数据的吻合程度如何？

主要发现

• IFF-R可实现实时、定量的应力-应变曲线与化学键断裂预测，单次模拟即可实现直至材料失效的完整过程。
• 计算得到的铁、碳纳米管、聚丙烯腈及纤维素Iβ的弹性模量、表面能与拉伸强度与实验数据高度一致。
• 非反应性性质（如晶格参数与表面能）与原始IFF计算结果基本相同，精度得以保持。
• IFF-R计算速度约为等效ReaxFF模拟的50倍，可高效探索机械失效路径。
• 该方法仅需每种键型一套统一参数，显著简化在多样化材料中的应用。
• IFF-R与生物分子力场兼容，可实现对蛋白质、DNA及多糖中机械性能的定量分析。