[论文解读] Implications of the electron-phonon coupling in CuPb$_9$(PO$_4$)$_6$O for superconductivity: an extit{ab initio} study

Hari Paudyal, Michael E. Flatté+1 more|arXiv (Cornell University)|Aug 28, 2023

Physics of Superconductivity and MagnetismPhysics and Astronomy参考文献 32被引用 3

一句话总结

本从头算研究调查了CuPb9(PO4)6O中的电子-声子耦合，以评估其具有高温超导性的潜力。尽管在费米能级附近存在平坦的Cu 3d–O 2p能带以及软的低能声子，但电子-声子耦合强度过弱（λ ≈ 0.4），无法克服库仑排斥作用，预测超导转变温度低于2 K，因此排除了通过Migdal-Eliashberg机制实现常规高温超导的可能性。

ABSTRACT

We report $ab~initio$ calculations of the electronic and vibrational properties in CuPb$_9$(PO$_4$)$_6$O, including the electron-phonon coupling strength via strong-coupling Migdal-Eliashberg theory. We verify the presence of appealing flat electronic bands near the Fermi level, a strong hybridization between the Cu $3d$ and O $2p$ states, and soft low-energy phonons, which can suggest high-temperature superconducting behavior. However, the electron-phonon coupling strength appears insufficient to overcome the Coulomb repulsion between an electron pair and thus does does not support high-temperature superconductivity in CuPb$_9$(PO$_4$)$_6$O via the conventional electron-phonon Migdal-Eliashberg mechanism. Even neglecting Coulomb repulsion of the electron pair we find this electron-phonon coupling suggests a superconducting transition temperature less than 2~K.

研究动机与目标

• 评估CuPb9(PO4)6O中的电子-声子耦合是否可通过强耦合Migdal-Eliashberg机制支持高温超导。
• 评估费米能级附近平坦电子能带、强Cu 3d–O 2p杂化以及低能声子在促进超导性中的作用。
• 确定电子-声子耦合强度是否足以克服该体系中电子-电子库仑排斥。
• 通过含Hubbard U的自旋极化计算，研究电子关联效应对超导潜力的影响。
• 基于从头算电子-声子耦合与Eliashberg理论，提供超导转变温度（Tc）的定量估计。

提出的方法

• 使用Quantum ESPRESSO进行从头算计算，采用非局域赝势和PBE-GGA交换关联泛函。
• 通过密集的k点网格（16×16×16和32×32×32）进行电子结构和费米面计算，以精确获得态密度和能带色散。
• 利用密度泛函微扰理论在4×4×4 q点网格上计算晶格动力学和电子-声子耦合。
• 应用Migdal-Eliashberg理论求解温度依赖的非线性Eliashberg方程，引入有效库仑排斥（μ*）以估算Tc。
• 采用Ueff = 3.0 eV的自旋极化计算，评估磁不稳定性及其对超导性的影响。
• 对费米能级偏移（−50至+20 meV）进行电子-声子耦合的敏感性分析，以检验结果的鲁棒性。

Figure 1: Crystal structure of Pb 10 (PO 4 ) 6 O in a (a) single unit cell and (b) supercell. The O with 25% occupancy lies outside of the PO 4 tetrahedra. There are two distinct non-equivalent Pb( $6h$ ) and Pb( $4f$ ) sites. The Pb( $6h$ ) atoms form two triangular layers (with 3.71 Å vertical sep

实验结果

研究问题

• RQ1 CuPb9(PO4)6O中的电子-声子耦合是否可通过强耦合Migdal-Eliashberg机制支持高温超导？
• RQ2 费米能级附近存在平坦能带和强Cu 3d–O 2p杂化，是否足以增强电子-声子耦合并诱导超导？
• RQ3 该体系中电子-声子耦合强度是否足以克服库仑排斥作用？
• RQ4 超导转变温度如何依赖于有效库仑排斥参数μ*？
• RQ5 电子关联和磁有序在抑制或促进CuPb9(PO4)6O中超导性方面起什么作用？

主要发现

• 计算得到的电子-声子耦合强度（λ）较弱，平均约为0.4，不足以克服电子-电子库仑排斥。
• 即使不考虑库仑排斥，预测的超导转变温度也低于2 K，表明不存在高温超导潜力。
• 对于μ*的合理取值（0.1、0.15和0.2），估算的Tc分别为250 mK、26 mK和约0 mK。
• 该体系具有动力学稳定性，存在大量低于5 meV的低频声子模，主要涉及Pb原子。
• 费米能级附近的态密度因平坦能带和强Cu 3d–O 2p杂化而增强，但并未导致强电子-声子耦合。
• 自旋极化计算显示存在微弱磁矩（约1 μB/f.u.），但电子关联效应并未显著改变超导潜力。

Figure 2: Electronic properties of CuPb 9 (PO 4 ) 6 O: band structure in wide (a) and narrow (b) energy windows, density of states (c), and Fermi surface (inset) Kawamura ( 2019 ) .