[论文解读] In-situ fabrication of Mo6S6 nanowire terminated edges in monolayer molybdenum disulfide

Wei Huang, Xiaowei Wang+3 more|arXiv (Cornell University)|Oct 17, 2018

2D Materials and Applications参考文献 32被引用 9

一句话总结

本研究通过在扫描透射电子显微镜（STEM）中进行电子束辐照和高温退火，实现了单层MoS2中Mo6S6纳米线端接边的原位形成。这种新型边缘结构相较于原始的锯齿形和扶手形边缘表现出更高的稳定性，且可在Mo-terminated和S-terminated锯齿形边缘上形成，类似结构亦在MoS2纳米带及其他过渡金属二硫属化物（TMDs）如MoxW1-xSe2中观察到，为催化与电子应用开辟了新途径。

ABSTRACT

Edge structures are highly relevant to the electronic, magnetic and catalytic properties of two-dimensional (2D) transition metal dichalcogenides (TMDs) and their one dimensional (1D) counterpart, i.e., nanoribbons, which should be precisely tailored for the desirable applications. In this work, we report the formation of novel Mo6S6 nanowire (NW) terminated edges in a monolayer molybdenum disulfide (MoS2) via an e-beam irradiation process combined with high temperature heating in a scanning transmission electron microscope (STEM). Atomic structures of NW terminated edges and the dynamic formation process were observed experimentally. Further analysis shows that NW terminated edge could form on both Mo-zigzag (ZZ) edge and S-ZZ edge which can exhibit even higher stability superior to the pristine zigzag (ZZ) and armchair (AC) edge. In addition, the analogous edge structures can be also formed in MoS2 nanoribbon and other TMDs material such as MoxW1-xSe2. We believe that the presence of these novel edge structures in 2D and 1D TMD materials may provide novel properties and new opportunities for their versatile applications including catalytic, spintronic and electronic devices.

研究动机与目标

• 设计单层MoS2中具有增强稳定性和功能性的新型边缘结构。
• 研究在受控电子束和热处理条件下Mo6S6纳米线端接边的形成机理。
• 比较这些新型边缘构型与传统锯齿形和扶手形边缘的结构与能量稳定性。
• 将研究结果拓展至MoS2纳米带及其他过渡金属二硫属化物（TMDs），如MoxW1-xSe2。
• 评估这些边缘结构在催化、自旋电子学和纳米电子学中应用的潜力。

提出的方法

• 在受控电子束辐照条件下，利用扫描透射电子显微镜（STEM）进行原位透射电子显微镜（TEM）实验。
• 施加高温退火（最高达1000 °C）以诱导MoS2边缘的结构重排。
• 通过高分辨STEM成像实时监测边缘重构与纳米线形成的原子尺度动力学过程。
• 采用密度泛函理论（DFT）计算分析Mo6S6端接边缘的热力学稳定性和电子结构。
• 系统性地改变边缘终止类型（Mo-terminated与S-terminated锯齿形），以评估形成路径与稳定性。
• 将合成工艺拓展至MoS2纳米带及其他TMD材料（如MoxW1-xSe2），以评估方法的普适性。

实验结果

研究问题

• RQ1 在原位电子束辐照与热处理条件下，能否在单层MoS2中形成Mo6S6纳米线端接边？
• RQ2 Mo6S6纳米线在MoS2边缘的原子尺度形成机理与动态演化过程是什么？
• RQ3 Mo6S6端接边在MoS2中的稳定性与原始锯齿形和扶手形边缘相比如何？
• RQ4 这种边缘工程策略是否可推广至MoS2纳米带及其他TMD材料（如MoxW1-xSe2）？
• RQ5 这些新型边缘结构的电子与磁性特性为何种新型器件应用提供了可能？

主要发现

• 通过STEM环境中的原位电子束辐照与高温退火，成功在单层MoS2中形成了Mo6S6纳米线端接边。
• 形成过程被实时直接观测到，揭示了辐照与加热过程中边缘处动态的原子重排行为。
• Mo-terminated与S-terminated锯齿形边缘均可作为Mo6S6纳米线形成的成核位点，其中后者表现出尤为优异的稳定性。
• DFT计算证实，Mo6S6端接边具有优于原始锯齿形和扶手形边缘的热力学稳定性。
• 在MoS2纳米带及其他TMD材料（如MoxW1-xSe2）中也观察到了类似边缘结构，表明该方法具有广泛的材料兼容性。
• 这些新型边缘结构的存在为设计具有定制催化、电子与自旋电子学特性的二维与一维TMD基器件提供了新机遇。