[论文解读] Incoherent chiral-induced spin selectivity

Lior Oppenheim, Karen Michaeli|arXiv (Cornell University)|Dec 27, 2021

Molecular Junctions and Nanostructures被引用 5

一句话总结

该论文表明，即使在完全退相干和局域化的情况下，通过声子辅助跳跃，手性诱导自旋选择性（CISS）仍可在长链手性分子中持续存在。通过利用电子-声子相互作用引起的能量透镜效应，系统将输运聚焦于具有强自旋选择性的能量窗口，从而在室温下和大电压条件下实现显著的自旋极化（5–10%），且独立于有机材料中通常较弱的自旋轨道耦合。

ABSTRACT

The observation of spin-dependent transport through organic chiral structures has sparked numerous fundamental and applicative questions ranging from biology to spintronics. By now, there is a broad consensus that the effect results from the combination of spin-orbit coupling and the systems' unique geometry. However, two key challenges remain. Firstly, accounting for the magnitude of the measured effect in light of the weak spin-orbit coupling in organic systems. Secondly, understanding its observation not only in tunneling-dominated short molecules, but also in longer ones where phonon-assisted hopping via localized states is operative. We focus on the latter and find that localization and the complete loss of coherence due to phonons do not impede strong spin polarization of charge carriers passing through the molecule. Moreover, hopping decouples the energy scale for observing spin-selective transport from the magnitude of the spin-orbit coupling. Thus, our result may explain the observation of large spin selectivity at room temperature and under large applied voltages.

研究动机与目标

• 解决在弱自旋轨道耦合和非相干输运条件下，长链手性分子中强自旋选择性存在的悖论。
• 研究声子辅助跳跃通过局域态是否能在长链有机分子中维持手性诱导自旋选择性（CISS）。
• 确定当由于电子-声子散射导致退相干时，自旋极化仍保持鲁棒的条件。
• 解释为何在室温下和高电压下观察到大自旋极化，而这类现象无法用相干隧穿模型解释。
• 建立一种与分子细微结构或优化参数无关的非相干CISS通用机制。

提出的方法

• 使用包含自旋轨道耦合和局域无序的紧束缚哈密顿量对手性分子中的电荷输运进行建模，以模拟局域态。
• 通过非平衡格林函数方法引入电子-声子相互作用，并采用自洽处理局部化学势。
• 使用速率方程形式（公式12）计算电流流动：$ I_i = \sum_j [\nu_{i,j} f_j (1 - f_i) - \nu_{j,i} f_i (1 - f_j)] $，其中 $ f_i $ 为局域费米-狄拉克分布。
• 通过迭代强制非端点位点满足 $ I_i = 0 $，求解分子态的稳态占据数，从而计算电流-电压特性。
• 通过磁性电极实现自旋依赖的隧穿速率，其中多数自旋的 $ \Gamma = t $，少数自旋的 $ \Gamma = t/2 $。
• 通过相反磁化状态下的电流差值计算磁阻，自旋选择性定义为 $ [I(+M) - I(-M)] / [I(+M) + I(-M)] $。

实验结果

研究问题

• RQ1 在相干隧穿被抑制、声子辅助跳跃占主导的长链手性分子中，手性诱导自旋选择性（CISS）是否仍能持续？
• RQ2 电子-声子相互作用引起的能量透镜效应是否能将有效自旋选择性输运窗口扩展至超出本征自旋轨道耦合尺度？
• RQ3 当完全量子退相干发生时，局域化和退相干在维持自旋极化中起什么作用？
• RQ4 为何在室温下和高电压下实验中观察到强自旋极化（例如 >5%），尽管有机体系中自旋轨道耦合较弱？
• RQ5 在跳跃输运区域中，电子-电子相互作用的引入如何影响自旋极化？

主要发现

• 即使在完全退相干和局域化的情况下，声子辅助跳跃仍可在手性分子中支持显著的自旋极化（5–10%）。
• 电子-声子相互作用引起的能量透镜效应将输运聚焦于具有强自旋选择性的能量窗口，使有效能量尺度与自旋轨道耦合强度解耦。
• 只要化学势低于导带边（$ \mu_L \lesssim -2t $），自旋极化仍保持显著；但当接近带心的态被占据时，极化会急剧下降。
• 由于电子-声子相互作用，系统表现出非线性电流-电压特性，这对在双端结构中观测非零磁阻至关重要。
• 该机制具有鲁棒性和通用性：无需精细调节参数，且结果与室温下观察到的大自旋选择性实验结果定性一致。
• 通过飞行时间加权路径引入库仑相互作用后，自旋极化略有增强，表明电子-电子效应可能在真实系统中进一步稳定该效应。