[论文解读] Incorporating Gibbs free energy into interatomic potential fitting

Liangrui Wei, Yang Sun|arXiv (Cornell University)|Jan 30, 2026

High-pressure geophysics and materials被引用 0

一句话总结

该论文提出基于哈密顿量热力学积分的高温 Gibbs 自由能数据拟合方法，用于原子势的自由能导向参数拟合，并与传统目标相结合。

ABSTRACT

We develop a method to fit high-temperature Gibbs free energy data for the development of interatomic potentials for atomic systems. The approach is based on Hamiltonian thermodynamic integration, enabling the identification of suitable potential parameters such that the system's free energy matches a specified target. The method can be readily combined with conventional fitting techniques for properties such as elastic tensors and liquid pair distribution functions. We validate the effectiveness of the approach using the Uhlenbeck-Ford model and embedded-atom method potentials for pure Ni phases and binary Fe1-xOx liquids under high-pressure and high-temperature conditions. Our framework provides an efficient strategy for incorporating free energy into interatomic potential fitting.

研究动机与目标

• 将 Gibbs 自由能整合到原子势拟合中以适应高温系统的动机与目标。
• 开发一个哈密顿量热力学积分框架，使势参数与目标 Gibbs 自由能相匹配。
• 展示与传统拟合目标如弹性张量、液体结构等的兼容性。
• 在模型和真实材料势上验证该方法，在高压/高温条件下检验适用性。

提出的方法

• 用哈密顿量热力学积分将势参数化与目标 Gibbs 自由能联系起来。
• 识别使系统自由能与指定目标对齐的势参数。
• 将 Gibbs 能量拟合与标准基于性质的拟合（例如弹性张量、对分布函数等）结合。
• 将该方法应用于选择势并与已知模型和材料进行验证。
• 迭代拟合以最小化计算得到的 Gibbs 自由能与目标之间的偏差。

实验结果

研究问题

• RQ1 Gibbs 自由能数据能否通过哈密顿量热力学积分有效地纳入原子势拟合？
• RQ2 Gibbs 能量为基础的拟合如何与传统基于性质的拟合目标（如弹性和结构描述）相互作用？
• RQ3 该方法是否提升在高温高压条件下势的可迁移性？
• RQ4 在特定系统上对该方法的验证基准是什么？

主要发现

• 该方法使势参数的拟合以使系统的 Gibbs 自由能匹配目标值为目标。
• 可以与用于弹性和结构性质的标准拟合程序相结合。
• 在 Uhlenbeck–Ford 模型上的验证显示与 Gibbs-能量拟合的兼容性。
• 对于纯 Ni 的嵌入原子方法（EAM）势以及二元 Fe1−xOx 液体，在高 P–T 条件下的测试表明方法具有适用性。
• 该框架为将自由能引入原子势拟合提供了一种高效策略。