[论文解读] Indirect optical manipulation of the antiferromagnetic order of insulating NiO by ultrafast interfacial energy transfer

Stephan Wust, Christopher Seibel+15 more|arXiv (Cornell University)|May 5, 2022

Transition Metal Oxide Nanomaterials被引用 4

一句话总结

本研究通过Pt/NiO双异质结构的间接光激发，实现了绝缘体NiO中反铁磁序的超快、亚皮秒级调控。热电子从Pt层向NiO自旋系统传递能量——该过程由界面交换散射介导——在约500 fs内诱导出反铁磁序的非相干消失，从而实现了低于NiO带隙的光学控制。

ABSTRACT

We report the ultrafast, (sub)picosecond reduction of the antiferromagnetic order of the insulating NiO thin film in a Pt/NiO bilayer. This reduction of the antiferromagnetic order is not present in pure NiO thin films after a strong optical excitation. This ultrafast phenomenon is attributed to an ultrafast and highly efficient energy transfer from the optically excited electron system of the Pt layer into the NiO spin system. We propose that this energy transfer is mediated by a stochastic exchange scattering of hot Pt electrons at the Pt/NiO interface.

研究动机与目标

• 实现对绝缘体NiO中反铁磁序的超快、非热调控，该材料因带隙较大而原本对光不响应。
• 探究光激发金属层（Pt）是否能诱导相邻反铁磁绝缘体中的相干或非相干自旋动力学。
• 确定界面耦合在介导超快电子-自旋能量转移及其时间尺度中的作用。
• 区分反铁磁自旋系统中直接光学激发与间接、界面介导激发机制的差异。

提出的方法

• 使用光子能量低于NiO带隙（1.6 eV）的飞秒近红外激光脉冲，激发Pt/NiO双异质结构中的Pt层。
• 采用磁光克尔效应（MOKE）和时间分辨磁光克尔函数（MOBF）测量，探测NiO中反铁磁序在亚皮秒时间尺度的动力学行为。
• 制备了Pt/MgO/NiO三明治结构以解耦界面耦合，通过与直接Pt/NiO体系对比，分离出电子-自旋耦合的作用。
• 基于非平衡动力学和能量转移机制的理论建模，模拟自旋系统响应，考虑界面处电子-自旋交换散射的影响。
• 模型同时包含直接电子-自旋耦合与较慢的声子介导能量传递贡献，后者在MgO钝化体系中占主导地位。
• 将相干低频自旋波模式（130 GHz）视为MOBF信号中振荡特征的来源，并从中减去以分离出非相干磁序损失。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否通过光激发金属帽层，在不直接光学激发的情况下调控绝缘体NiO中的反铁磁序？
• RQ2 热电子从Pt到NiO自旋系统的能量转移时间尺度和机制是什么？
• RQ3 界面耦合强度如何影响NiO中反铁磁序减少的效率与速度？
• RQ4 相干自旋波激发在超快状态下对观测到的MOBF信号动力学贡献有多大？
• RQ5 能否通过低于带隙的光学激发，在绝缘反铁磁体中实现超快、非相干的反铁磁序损失？

主要发现

• 在Pt层被激发后，NiO中的反铁磁序在500 fs内即被降低，而纯NiO薄膜中未观察到类似效应。
• 反铁磁序的超快降低归因于热电子通过界面交换散射，直接将能量传递至NiO自旋系统。
• 能量传递过程高效且发生时间在500 fs至1 ps之间，远快于声子介导过程。
• 在Pt与NiO之间引入MgO隧道势垒后，超快响应被抑制，证实该效应由直接界面耦合介导，而非热扩散。
• 实验MOBF信号在信号最小值处系统性偏离模拟模型，该偏差被归因于叠加的130 GHz相干自旋波振荡。
• 本研究证明，通过界面工程和低于材料带隙的光学激发，可在亚皮秒时间尺度内调控绝缘反铁磁体。