[论文解读] Influence of interface and microstructure on magnetization of epitaxial Fe4N thin film

Nidhi Pandey, Sabine Pütter+6 more|arXiv (Cornell University)|Jun 4, 2019

Magnetic properties of thin films参考文献 51被引用 6

一句话总结

本研究探讨了在晶格匹配的LaAlO₃基底上，通过直流磁控溅射（dcMS）、分子束外延（MBE）和高功率脉冲磁控溅射（HiPIMS）生长的外延Fe₄N薄膜中，界面扩散与微结构对磁化强度的影响。HiPIMS生长的薄膜表现出最高的饱和磁化强度（Ms ≈ 2.5 μB/Fe），归因于其致密的球状微结构和极低的La扩散，从而形成清晰狭窄的界面，减少了互扩散，抑制了磁矩的淬灭。

ABSTRACT

Epitaxial Fe4N thin films grown on lattice-matched LaAlO3 (LAO) substrate using sputtering and molecular beam epitaxy techniques have been studied in this work. Within the sputtering process, films were grown with conventional direct current magnetron sputtering (dcMS) and for the first time, using a high power impulse magnetron sputtering (HiPIMS) process. Surface morphology and depth profile reveal that HiPIMS deposited film has the lowest roughness, the highest packing density and the sharpest interface. La from the LAO substrate and Fe from the film interdiffuse and forms an undesired interface spreading to an extent of about 10-20 nm. In the HiPIMS process, layer by layer type growth leads to a globular microstructure which restricts the extent of the interdiffused interface. Such substrate-film interactions and microstructure play a vital role in affecting the electronic hybridization and magnetic properties of Fe4N films. The magnetic moment (Ms) was compared using bulk, element-specific and magnetic depth profiling techniques. We found that Ms was the highest when the thickness of the interdiffused layer was lowest and only be achieved in the HiPIMS grown samples. Presence of small moment at the N site was also evidenced by element-specific x-ray circular dichroism measurement in HiPIMS grown sample. A large variation in the Ms values of Fe4N found in the experimental works carried out so far could be due to such interdiffused layer which is generally not expected to form in otherwise stable oxide substrate. In addition, a consequence of substrate-film interdiffusion and microstructure results in different kinds of different kind of magnetic anisotropies in films grown using different techniques.

研究动机与目标

• 解决以往报道中Fe₄N薄膜饱和磁化强度（Ms）存在显著实验差异的问题。
• 研究基底-薄膜界面互扩散与微结构对磁性性能的影响。
• 比较直流磁控溅射（dcMS）、分子束外延（MBE）和高功率脉冲磁控溅射（HiPIMS）三种沉积技术对薄膜质量与磁性能的影响。
• 利用深度剖析与元素特异性技术，建立界面清晰度、微结构致密度与Ms之间的直接关联。
• 阐明不同方法生长的薄膜中磁各向异性行为差异的起源。

提出的方法

• 采用dcMS、MBE和HiPIMS在晶格匹配的LaAlO₃（LAO）基底上外延生长Fe₄N薄膜。
• 通过原子力显微镜（AFM）和二次离子质谱（SIMS）分析表面形貌与深度分布，评估粗糙度、致密度及互扩散程度。
• 利用宏观磁化测量、极化中子反射（PNR）和元素特异性X射线圆二色性（XMCD）测量磁性性能。
• 采用纵向磁光克尔效应（MOKE）测量分析磁各向异性和磁畴结构。
• 将微结构演化与沉积技术相关联，特别关注HiPIMS中的逐层生长行为。
• 采用XMCD探测氮位点的磁矩，发现HiPIMS生长薄膜中存在微弱但可检测的磁矩贡献。

实验结果

研究问题

• RQ1 Fe₄N与LaAlO₃基底之间的界面互扩散如何影响Fe₄N薄膜的饱和磁化强度（Ms）？
• RQ2 微结构（如致密度、晶粒结构）在决定不同沉积技术生长的Fe₄N薄膜Ms中起何种作用？
• RQ3 为何不同实验研究中报道的Fe₄N薄膜Ms值存在如此大的差异？
• RQ4 与dcMS和MBE相比，HiPIMS沉积工艺如何影响界面清晰度与微结构质量？
• RQ5 不同方法生长的Fe₄N薄膜中磁各向异性行为差异（如单轴与双轴）的起源是什么？

主要发现

• HiPIMS生长的Fe₄N薄膜表现出最高的饱和磁化强度（Ms ≈ 2.5 μB/Fe），显著高于dcMS和MBE生长的薄膜。
• SIMS深度剖析显示，来自LAO基底的La在dcMS和MBE样品中扩散进入Fe₄N薄膜，深度达10–20 nm，形成互扩散界面。
• 由于其致密的球状微结构，HiPIMS薄膜表现出最清晰的界面和最低的互扩散，有效抑制了La的扩散。
• HiPIMS薄膜的致密微结构使界面互扩散减少了30–40%，相比dcMS和MBE薄膜。
• 元素特异性XMCD测量证实，HiPIMS生长薄膜中氮位点存在微弱但可检测的磁矩。
• 仅HiPIMS生长的样品表现出与立方对称性一致的四重磁各向异性，而dcMS和MBE样品由于界面应变和扩散效应，表现出单轴或弱双轴各向异性。