[论文解读] Initial validation of a soil-based mass-balance approach for empirical monitoring of enhanced rock weathering rates

Tom Reershemius, Mike Kelland+10 more|arXiv (Cornell University)|Feb 10, 2023

CO2 Sequestration and Geologic Interactions被引用 6

一句话总结

本研究提出并验证了一种基于土壤的物料平衡方法，采用同位素稀释ICP-MS技术，以实证方式监测土壤中增强岩石风化（ERW）的速率。该方法通过追踪Ca、Mg、Na和Ti的元素质量平衡来量化CO2去除量，235天后得出可靠的初始CDR估计值为1.44 ± 0.27 tCO2eq ha⁻¹，且与独立的元素收支分析结果一致。

ABSTRACT

Enhanced Rock Weathering (ERW) is a promising scalable and cost-effective Carbon Dioxide Removal (CDR) strategy with significant environmental and agronomic co-benefits. A major barrier to large-scale implementation of ERW is a robust Monitoring, Reporting, and Verification (MRV) framework. To successfully quantify the amount of carbon dioxide removed by ERW, MRV must be accurate, precise, and cost-effective. Here, we outline a mass-balance-based method where analysis of the chemical composition of soil samples is used to track in-situ silicate rock weathering. We show that signal-to-noise issues of in-situ soil analysis can be mitigated by using isotope-dilution mass spectrometry to reduce analytical error. We implement a proof-of-concept experiment demonstrating the method in controlled mesocosms. In our experiment, basalt rock feedstock is added to soil columns containing the cereal crop Sorghum bicolor at a rate equivalent to 50 t ha$^{-1}$. Using our approach, we calculate rock weathering corresponding to an average initial CDR value of 1.44 +/- 0.27 tCO$_2$eq ha$^{-1}$ from our experiments after 235 days, within error of an independent estimate calculated using conventional elemental budgeting of reaction products. Our method provides a robust time-integrated estimate of initial CDR, to feed into models that track and validate large-scale carbon removal through ERW.

研究动机与目标

• 开发一种成本低廉、干扰最小且基于实证的增强岩石风化（ERW）规模化监测、报告与核查（MRV）框架。
• 解决目前缺乏可靠、适用于田间环境的MRV方法，以量化农业土壤中现场岩石风化及CO2去除速率的问题。
• 通过同位素稀释质谱法验证地球化学物料平衡方法，以减少土壤基质中ERW监测的分析误差。
• 通过将该方法的CDR估算值与受控中型实验中独立的元素收支分析结果进行比较，证明其准确性。

提出的方法

• 该方法采用同位素稀释电感耦合等离子体质谱法（ID-ICP-MS）测定灰化土壤样品中Ca、Mg、Na和Ti的浓度，最大限度降低分析不确定性。
• 基于保守示踪剂原理构建物料平衡模型，将Ti视为非反应性参考元素，用于追踪辉石输入和风化过程。
• 通过将土壤样品中Ca、Mg和Na的实际浓度与基于初始辉石添加量和Ti归一化混合的预期值进行比较，计算风化速率。
• 采用“混合三角形”框架（TiCAT）评估实测组成是否落在预期混合范围内，识别由次生矿物沉淀或土壤来源贡献引起的偏差。
• 将辉石原料以50 t ha⁻¹的速率施用于种植高粱（Sorghum bicolor）的土壤柱中，于多个深度取样，以评估垂直混合与风化剖面。
• 通过Ti含量量化辉石回收率，100%回收率表明混合均匀至12 cm深度，验证了该方法的精度。

实验结果

研究问题

• RQ1 基于土壤的物料平衡方法结合同位素稀释ICP-MS，能否提供一种可靠、低误差的现场增强岩石风化速率监测方法，适用于农业土壤？
• RQ2 与传统元素收支法相比，该物料平衡方法在受控中型实验中估算CDR的准确性如何？
• RQ3 土壤地球化学分析中的不确定性在多大程度上影响ERW监测的可靠性？同位素稀释能否有效缓解这一问题？
• RQ4 该方法能否检测出偏离理想混合的情况，如次生矿物沉淀或土壤来源的元素贡献？能否将其与真实风化过程区分开来？

主要发现

• 该物料平衡方法在235天后得出CDR估计值为1.44 ± 0.27 tCO2eq ha⁻¹，与独立的元素收支计算结果在统计上一致。
• 同位素稀释ICP-MS有效降低了分析误差，实现了对复杂土壤基质中Ca、Mg、Na和Ti的精确测定。
• 通过Ti量化辉石回收率，100%回收率表明混合均匀至12 cm深度，证实了该方法输入校准的可靠性。
• TiCAT框架成功识别出偏离理想混合的情况，如负ΔCAT值指示次生矿物沉淀，同时标记出不一致的土壤本底值。
• 元素比值（如(Ca+Mg+Na)/Ti）的深度剖面显示表土层系统性富集，与随时间推移的辉石添加和风化过程一致。
• 该方法展示了作为时间积分、场地特异性且成本效益高的MRV工具的可行性，适用于未来大规模ERW部署。