[论文解读] Interface Optimization via Fullerene Blends Enables Open-Circuit Voltages of 1.35 V in CH3NH3Pb(I0.8Br0.2)3 Solar Cells

Zhi‐Fa Liu, Johanna Siekmann+3 more|arXiv (Cornell University)|Feb 8, 2021

Perovskite Materials and Applications参考文献 1被引用 4

一句话总结

本研究通过定制富勒烯混合物优化电子传输层，实现了CH3NH3Pb(I0.8Br0.2)3钙钛矿太阳能电池开路电压超过1.35 V。通过调节电子传输层的最低未占分子轨道（LUMO）能级，抑制了非辐射复合，实现了1.085 V的Voc-填充因子乘积——这是该带隙钙钛矿材料中报道的最高值。

ABSTRACT

Non-radiative recombination processes are the biggest hindrance to approaching the radiative limit of the open-circuit voltage for wide-band gap perovskite solar cells. In addition, to high bulk quality, good interfaces and good energy level alignment for majority carriers at charge transport layer-absorber interfaces are crucial to minimize non-radiative recombination pathways. By tuning the lowest-unoccupied molecular-orbital of electron transport layers via the use of different fullerenes and fullerene blends, we demonstrate open-circuit voltages exceeding 1.35 V in CH3NH3Pb(I0.8Br0.2)3 device. Further optimization of mobility in binary fullerenes electron transport layer can boost the power conversion efficiency as high as 18.6%. We note in particular that the Voc-fill factor product is > 1.085 V, which is the highest value reported for halide perovskites with this band gap.

研究动机与目标

• 解决宽带隙钙钛矿太阳能电池中限制开路电压（Voc）的非辐射复合损失。
• 优化电子传输层（ETL）-钙钛矿界面的能级对齐，以最小化电压损失。
• 通过富勒烯混合物工程调控ETL组成，提升电荷传输性能。
• 在基于CH3NH3Pb(I0.8Br0.2)3的器件中实现Voc超过1.35 V，接近辐射极限。
• 最大化该钙钛矿组成下的Voc×填充因子乘积，作为器件质量的关键指标。

提出的方法

• 采用不同富勒烯及其混合物作为电子传输层（ETL），调节最低未占分子轨道（LUMO）能级。
• 系统性调节富勒烯组成，以优化ETL与钙钛矿吸收层（CH3NH3Pb(I0.8Br0.2)3）之间的能级对齐。
• 利用瞬态光电压和光电流测量评估非辐射复合损失。
• 优化双组分富勒烯ETL的迁移率，以改善电荷提取并降低串联电阻。
• 制备具有结构化ETL的平面异质结太阳能电池，并在AM1.5G光照下表征器件性能。
• 将ETL的电子结构与器件电压参数（尤其是Voc和填充因子）相关联。

实验结果

研究问题

• RQ1 通过富勒烯混合物调节电子传输层的LUMO能级，如何影响CH3NH3Pb(I0.8Br0.2)3钙钛矿太阳能电池中的非辐射复合？
• RQ2 采用界面优化的富勒烯基ETL时，CH3NH3Pb(I0.8Br0.2)3太阳能电池的最高开路电压可达多少？
• RQ3 该钙钛矿组成的Voc×填充因子乘积能否超越以往报道的数值？
• RQ4 双组分富勒烯ETL的迁移率如何影响功率转换效率和电压损失？
• RQ5 界面工程在多大程度上可减少宽带隙钙钛矿器件中的非辐射复合路径？

主要发现

• 在使用优化的富勒烯混合物电子传输层的CH3NH3Pb(I0.8Br0.2)3钙钛矿太阳能电池中，实现了1.35 V的开路电压。
• Voc×填充因子乘积达到1.085 V，为该带隙卤化物钙钛矿材料迄今报道的最高值。
• 通过富勒烯混合物精确调节ETL的LUMO能级，显著抑制了非辐射复合。
• 通过优化双组分富勒烯体系中ETL的迁移率，将功率转换效率提升至18.6%。
• 本研究证明，通过富勒烯组成进行界面工程是接近宽带隙钙钛矿材料Voc辐射极限的可行途径。
• ETL-钙钛矿界面的能级对齐被确定为最小化电压损失的关键因素。