[论文解读] Interfacial colloidal monolayers under steady shear: structure and flow profiles
本研究通过旋转微盘施加稳态剪切,探究了水/油界面处二维二元胶体单层在剪切作用下的结构重组行为。结果表明,由于剪切速率随位置变化,粒子自组织形成大、小粒子交替的同心环结构;同时观察到两种不同的动力学行为——靠近微盘处为连续流动,远离处则表现为间歇性跳跃,这些行为与局部黏度和力学响应直接关联,揭示了二维软物质系统中微观动力学、结构与宏观流变性能之间的直接耦合关系。
We study the coupling between the structural dynamics and rheological response of charged colloidal monolayers at water/oil interfaces, driven into steady shear by a microdisk rotating at a controlled angular velocity. The flow causes particles to layer into rotating concentric rings linked to the local, position-dependent shear rate, which triggers two distinct dynamical regimes: particles move continuously "Flowing") close to the microdisk, or exhibit intermittent "Hopping" between local energy minima farther away. The shear-rate dependent surface viscosity of a monolayer can be extracted from an interfacial stress balance, giving "macroscopic" flow curves whose behavior corresponds to the distinct microscopic regimes of particle motion. Hopping Regions correspond to a surface yield stress $η\sim τ_S^Y \dotγ^{-1}$, whereas Flowing Regions exhibit surface viscosities with power-law shear-thinning characteristics.
研究动机与目标
- 理解二元胶体单层在流体界面处受稳态剪切作用时的结构重组机制。
- 探究二维软材料中粒子尺度动力学、局部结构与宏观力学响应之间的耦合关系。
- 阐明界面黏度如何从剪切作用下局部粒子运动与空间排布中产生。
- 探索剪切胶体单层中连续流动与间歇性跳跃行为之间的转变机制。
- 建立微观动力学与二维胶体系统宏观流变行为之间的关联。
提出的方法
- 实验采用以可控角速度旋转的微盘,对水/正癸烷界面处的胶体单层施加稳态剪切。
- 将直径为4 µm和1 µm的聚苯乙烯微球二元混合物铺展于界面,形成松散堆积的非平衡单层。
- 共聚焦显微镜实现对界面粒子位置与动力学行为的实时观测。
- 通过测量界面速度分布,提取局部剪切速率,并基于局部界面应力平衡计算表面剪切黏度。
- 通过改变面积分数与旋转速度,系统分析结构、动力学与流变学的转变行为。
- 采用最小理论模型,基于局部势能景观与剪切速率,解释流动与跳跃行为之间的转变。
实验结果
研究问题
- RQ1在稳态剪切作用下,流体界面处的二元胶体单层如何实现结构重组?
- RQ2在二维单层中,粒子尺度动力学(流动 vs. 跳跃)与局部剪切速率之间存在何种关系?
- RQ3单层的力学响应(表面黏度)如何随位置与剪切速率变化?
- RQ4结构有序性(环状结构形成)与剪切胶体单层中能量耗散之间有何关联?
- RQ5流动与跳跃两种不同动力学行为如何对应于宏观流变曲线与界面流变性能?
主要发现
- 由于剪切速率随位置变化,粒子自组织形成以旋转微盘为中心的、大、小粒子交替的同心环状结构。
- 靠近微盘区域,粒子呈现连续流动,能量耗散降低,对应于表面黏度的剪切稀化行为。
- 远离微盘区域,粒子在局部势能最小值间发生间歇性跳跃,表明对流动的阻力增大,能量耗散增加。
- 从速度分布提取的表面黏度数据可被面积分数依赖的主流动曲线统一描述,证实宏观流变响应与微观动力学之间存在明确关联。
- 流动与跳跃行为之间的转变临界剪切速率与材料本征性质一致,而非由外部控制参数决定。
- 本研究首次建立了二维胶体系统中局部粒子动力学、界面结构与宏观流变性能之间直接且可量化的关联。
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