[论文解读] Interfacial instability of a planar interface and diffuseness at the solid-liquid interface for pure and binary materials

Yaw Delali Bensah, J. A. Sekhar|arXiv (Cornell University)|May 17, 2016

Solidification and crystal growth phenomena参考文献 38被引用 3

一句话总结

本文提出最大熵产生率（MEPR）原理作为统一框架，用于预测纯金属和二元材料凝固过程中界面不稳定性及扩散界面行为。通过识别熵产生率最大的界面构型，该模型定量预测了扩散界面厚度、伪原子层数量，以及在不同凝固速率和温度梯度下从平面到非平面形态（粗糙面或胞状）的转变——首次实现了对先前模型失效的二元合金凝固失稳临界条件的预测。

ABSTRACT

Topographical and diffuse interface reconfigurations occur with a change in the solidification rate. In this article we pursue the hypothesis that the interface configuration during solidification is determined by the rate of entropy production in the region between a rigorous solid and rigorous liquid phase. We posit that when an interface begins to migrate, there are several stable configurations that are possible. These include atomistically-planar, diffuse-planar, facet non-planar and cellular non-planar. The configuration and topographical condition that affords the maximum entropy production rate (MEPR) yields the most stable interface configuration. The principle of MEPR is applied to (1) describe atomistically smooth and diffuse interfaces, (2) provide quantitative results for the diffuse interface thickness and the number of pseudo-atomic layers in the interface region, and (3) predict the transition from planar to a non-planar facet or non-facet cellular morphology as a function of solidification velocity or temperature gradient. Numerous experimental investigations spanning over sixty years have failed to comprehensively validate any of the existing solid-liquid interface (SLI) growth instability models. With the MEPR model, for the first time, breakdown conditions are predicted with a fair degree of accuracy for a number of binary alloys where no previous theoretical model had predictability. The model considers steady state solidification at close-to and far-from equilibrium conditions.

研究动机与目标

• 使用热力学原理解释凝固过程中界面不稳定性及扩散界面的形成。
• 解决长期以来在纯系与二元体系中固液界面（SLI）生长不稳定性缺乏预测模型的问题。
• 将最稳定的界面构型识别为熵产生率最大的构型（MEPR）。
• 定量预测扩散界面厚度及伪原子层数量。
• 预测随凝固速率与温度梯度变化，从平面到非平面（粗糙面或胞状）形态的转变。

提出的方法

• 应用最大熵产生率（MEPR）原理，以识别凝固过程中最热力学稳定的界面构型。
• 在接近平衡与远离平衡两种条件下分析稳态凝固过程。
• 模型考虑刚性固相与液相之间界面区域的熵产生率。
• 评估不同界面构型（原子尺度平面、扩散平面、粗糙面非平面、胞状非平面）的熵产生率。
• 基于MEPR最大化，推导出扩散界面厚度与伪原子层数量的定量表达式。
• 引入波形分析以优化形态转变的预测精度。

实验结果

研究问题

• RQ1 是什么因素决定了凝固过程中固液界面的稳定构型——平面、扩散、粗糙面或胞状？
• RQ2 如何定量预测扩散界面的厚度及伪原子层数量？
• RQ3 在何种条件下会触发凝固过程中从平面到非平面（粗糙面或胞状）形态的转变？
• RQ4 MEPR原理能否预测先前模型失效的二元合金中凝固不稳定性失稳条件？
• RQ5 在不同凝固速率与温度梯度下，各种界面形态的熵产生率如何变化？

主要发现

• MEPR原理成功预测了随凝固速率与温度梯度变化，从平面到非平面形态（粗糙面或胞状）的转变。
• 该模型对界面区域的扩散界面厚度与伪原子层数量提供了定量预测。
• 首次在二元合金中实现了对失稳临界条件的合理准确预测，而此前的理论模型缺乏可预测性。
• 该模型在接近平衡与远离平衡的凝固条件下均具有有效性。
• 引入波形分析显著提高了形态转变预测的准确性。
• 结果与多种材料的实验观测一致，验证了基于MEPR的理论框架的有效性。