[论文解读] Interfacial Properties of Monolayer and Bilayer MoS2 Contacts with Metals: Beyond the Energy Band Calculations

Hongxia Zhong, Zeyuan Ni+9 more|arXiv (Cornell University)|Jan 6, 2015

2D Materials and Applications参考文献 1被引用 14

一句话总结

本研究对单层和双层MoS2-金属接触进行了从头算研究，表明传统的能带计算无法准确预测肖特基势垒高度，原因在于电荷转移导致的多体效应被抑制。量子输运模拟显示，由于层间耦合效应，双层MoS2的肖特基势垒更低、电子注入效率更高，优于单层MoS2，凸显了在2D半导体-金属界面中，超越标准能带结构方法的先进理论方法的必要性。

ABSTRACT

Although many prototype devices based on two-dimensional (2D) MoS2 have been fabricated and wafer scale growth of 2D MoS2 has been realized, the fundamental nature of 2D MoS2-metal contacts has not been well understood yet. We provide a comprehensive ab initio study of the interfacial properties of a series of monolayer (ML) and bilayer (BL) MoS2-metal contacts (metal = Sc, Ti, Ag, Pt, Ni, and Au). A comparison between the calculated and observed Schottky barrier heights (SBHs) suggests that many-electron effects are strongly suppressed in channel 2D MoS2 due to a charge transfer. The extensively adopted energy band calculation scheme fails to reproduce the observed SBHs in 2D MoS2-Sc interface. By contrast, an ab initio quantum transport device simulation better reproduces the observed SBH in the two types of contacts and highlights the importance of a higher level theoretical approach beyond the energy band calculation in the interface study. BL MoS2-metal contacts have a reduced SBH than ML MoS2-metal contacts due to the interlayer coupling and thus have a higher electron injection efficiency.

研究动机与目标

• 理解2D MoS2-金属接触的基本界面特性，尽管器件制造技术已取得进展，但这些界面特性仍不甚明了。
• 识别传统能带计算在预测MoS2-金属体系中肖特基势垒高度（SBH）方面的局限性。
• 评估多体效应和电荷转移在改变界面电子行为中的作用。
• 系统比较单层与双层MoS2接触在多种金属（Sc、Ti、Ag、Pt、Ni、Au）中的表现。
• 确立从头算量子输运模拟在准确预测SBH方面优于标准能带模型的优势。

提出的方法

• 采用从头算密度泛函理论（DFT）计算，模拟单层和双层MoS2与多种金属的电子结构。
• 分析电荷转移和多体效应，以解释预测值与实验观测到的肖特基势垒高度之间的差异。
• 在量子输运模拟中应用非平衡格林函数（NEGF）形式，以计算实际的电流-电压特性。
• 从模拟的输运曲线中提取肖特基势垒高度，并与实验观测结果进行比较。
• 通过分析电子能带色散和层间相互作用强度，量化双层MoS2中的层间耦合效应。
• 对六种金属进行系统比较，以评估SBH和注入效率的趋势。

实验结果

研究问题

• RQ1 为何标准能带计算无法再现MoS2-金属接触中实验观测到的肖特基势垒高度？
• RQ2 2D MoS2中的电荷转移如何抑制多体效应并改变界面电子性质？
• RQ3 与单层相比，双层MoS2中的层间耦合在多大程度上降低了肖特基势垒高度？
• RQ4 当传统方法失效时，从头算量子输运模拟能否准确预测肖特基势垒高度？
• RQ5 在不同金属接触下，双层与单层MoS2的相对电子注入效率如何？

主要发现

• 由于多体效应被抑制，传统能带计算无法再现MoS2-Sc界面中观测到的肖特基势垒高度。
• 从头算量子输运模拟比标准能带模型更准确地再现了实验观测到的肖特基势垒高度。
• 由于层间耦合增强和有效质量降低，双层MoS2的肖特基势垒高度低于单层MoS2。
• 双层MoS2-金属接触的电子注入效率显著高于单层，尤其在Sc和Ti等过渡金属接触中表现更优。
• 界面处的电荷转移强烈抑制了多体效应，使得标准能带对齐模型的假设失效。
• 本研究证明，对于2D半导体器件中的界面建模，更高阶的理论方法至关重要。