[论文解读] Interlayer Charge Transfer and Defect Creation in Type I van der Waals Heterostructures

Goutham Nayak, Simone Lisi+14 more|arXiv (Cornell University)|Jun 3, 2019

2D Materials and Applications参考文献 47被引用 5

一句话总结

本研究证明，在范德华异质结中，六方氮化硼（h-BN）向单层MoS2的层间电荷转移可实现具有纳米尺度空间分辨率的阴极发光（CL）。然而，CL过程中电子束辐照诱导的缺陷会淬灭发光信号，尤其在传统PDMS转印法制备的异质结中更为显著；采用PPC拾取技术可获得更清洁、更均匀的界面，显著减少缺陷形成。

ABSTRACT

Van der Waals heterostructures give access to a wide variety of new phenomena that emerge thanks to the combination of properties brought in by the constituent layered materials. We show here that owing to an enhanced interaction cross section with electrons in a type I van der Waals heterostructure, made of single layer molybdenum disulphide and thin boron nitride films, electrons and holes created in boron nitride can be transferred to the dichalcogenide where they form electron-hole pairs yielding luminescence. This cathodoluminescence can be mapped with a spatial resolution far exceeding what can be achieved in a typical photoluminescence experiment, and is highly valuable to understand the optoelectronic properties at the nanometer scale. We find that in heterostructures prepared following the mainstream dry transfer technique, cathodoluminescence is locally extinguished, and we show that this extinction is associated with the formation of defects, that are detected in Raman spectroscopy and photoluminescence. We establish that to avoid defect formation induced by low-energy electron beams and to ensure efficient transfer of electrons and holes at the interface between the layers, flat and uniform interlayer interfaces are needed, that are free of trapped species, airborne ones or contaminants associated with sample preparation. We show that heterostructure fabrication using a pick-up technique leads to superior, intimate interlayer contacts associated with significantly more homogeneous cathodoluminescence.

研究动机与目标

• 研究由单层MoS2和薄层h-BN组成的I型范德华异质结中的层间电荷转移与缺陷形成机制。
• 理解界面污染物和捕获的气泡在电子束激发下对光电子性能退化的作用。
• 评估不同异质结制备技术（特别是PDMS转印与PPC拾取）对界面质量及阴极发光均匀性的影响。
• 建立界面清洁度、缺陷密度与MoS2层中电子-空穴对复合效率之间的关联。
• 证明纳米尺度阴极发光映射可作为二维异质结中界面质量与局部电子性质的高分辨率探测手段。

提出的方法

• 采用两种方法制备I型范德华异质结：PDMS转印和PPC（聚苯并噁唑）拾取/下拉转移。
• 在5 K下于扫描电子显微镜中进行阴极发光（CL）测量，以实现纳米尺度空间分辨率的局部发光映射。
• 利用拉曼光谱和光致发光（PL）检测并表征异质结中的缺陷和界面污染。
• 比较电子束辐照前后CL图谱与PL演变，评估束致损伤与缺陷形成情况。
• 将CL的空间非均匀性与MoS2/h-BN界面处的空气泡和捕获污染物的存在相关联。
• 采用光学显微镜和高光谱成像技术验证异质结界面的质量与均匀性。

实验结果

研究问题

• RQ1 转移技术的选择（PDMS与PPC）在多大程度上影响MoS2/h-BN异质结的界面清洁度与电荷转移效率？
• RQ2 异质结界面处捕获的气泡和污染物在电子束辐照下对阴极发光的抑制程度以及缺陷诱导效应如何？
• RQ3 纳米尺度阴极发光映射能否作为二维范德华异质结中界面质量与局部电子不均匀性的可靠探针？
• RQ4 单层MoS2中电子束诱导缺陷形成的机理是什么？其与界面化学有何关联？
• RQ5 阴极发光的空间均匀性与界面污染物的缺失及MoS2层结构完整性的关系如何？

主要发现

• 采用PDMS转印法制备的MoS2/h-BN异质结中，阴极发光因电子束辐照诱导的局域缺陷形成而显著淬灭。
• 缺陷形成归因于界面处电子促进的化学反应，可能涉及捕获的污染物或气泡，从而增强非辐射复合。
• 采用PPC拾取技术制备的异质结表现出显著更均匀的阴极发光，表明界面更清洁且层间接触更紧密。
• 拉曼光谱与光致发光测量证实PDMS转印样品中存在缺陷与界面污染，其光谱特征与MoS2的化学改性一致。
• PPC处理样品在CL照射后未出现信号抑制，表明束致损伤极小，暗示界面质量更优且捕获物种更少。
• 纳米尺度阴极发光映射显示，CL信号降低的亚微米区域是由制造过程中捕获的空气泡引起，而非本征材料缺陷。