[论文解读] Interplay between coherence and decoherence in LHCII photosynthetic complex

Paolo Giorda, Silvano Garnerone+2 more|arXiv (Cornell University)|Jun 10, 2011

Methane Hydrates and Related Phenomena参考文献 2被引用 9

一句话总结

本文利用Haken-Strobl纯退相干模型研究了LHCII光合作用复合物中的激子输运，分析了相干量子动力学与环境退相干之间的相互作用。研究揭示了一种两步输运过程：初始约0.5 ps内的相干扩展，随后为10–20 ps的半相干扩散，且在生理退相干水平下效率最高。三聚体构型在天线和导线功能方面均表现最优，即使在无弛豫机制的情况下，也展现出稳健的环境辅助量子输运（ENAQT）。

ABSTRACT

This paper investigates the dynamics of excitonic transport in photocomplex LHCII, the primary component of the photosynthetic apparatus in green plants. The dynamics exhibits a strong interplay between coherent processes mediated by the excitonic Hamiltonian, and incoherent processes due to interactions with the environment. The spreading of the exciton over a single monomer is well described by a proper measure of delocalization that allows one to identify two relevant time scales. An exciton initially localized in one chromophore first spreads coherently to neighboring chromophores. During this initial coherent spreading, quantum effects such as entanglement play a role. As the effects of a decohering environment come into play, coherence and decoherence interact to give rise to efficient and robust excitonic transport, reaching a maximum efficiency at the levels of decoherence found in physiological conditions. We analyze the efficiency for different possible topologies (monomer, dimer, trimer, tetramer) and show how the trimer has a particular role both in the antenna and the wire configuration.

研究动机与目标

• 理解量子相干性与环境退相干如何共同促进LHCII复合物中高效激子能量转移。
• 确定不同LHCII拓扑结构（单体、二聚体、三聚体、四聚体）在激子输运效率中的作用。
• 研究LHCII的三聚体形式是否在天线和导线构型中均被功能选择以实现最优能量转移。
• 利用量子信息度量表征相干性、纠缠和关联传播的时间尺度与动力学行为。

提出的方法

• 采用Haken-Strobl纯退相干主方程模拟LHCII中的激子动力学，实现对系统-环境相互作用的非微扰处理。
• 运用量子信息理论度量——量子互信息、负性与 concurrence——追踪关联传播、纠缠与非定域化行为。
• 该模型同时分析了单体至四聚体结构的天线（激发在单一位点被捕获）与导线（激发通过链状结构传递）构型。
• 比较两种不同的能量漏斗路径（类囊体腔侧与类囊体膜侧），评估定向输运效率。
• 通过调节退相位速率进行模拟，识别出在最大输运效率下对应的最优退相干水平，以模拟生理条件。
• 比较不同拓扑结构与受体配置下的输运效率，以确定三聚体的潜在功能优势。

实验结果

研究问题

• RQ1 相干过程与退相干过程如何协同作用，以实现LHCII中高效激子输运？
• RQ2 LHCII复合物中相干扩展与退相干诱导扩散的特征时间尺度分别是什么？
• RQ3 为何LHCII的三聚体形式在天线与导线构型中均表现出特别高效的能量转移？
• RQ4 相干性与退相干之间的相互作用如何导致LHCII中稳健的环境辅助量子输运（ENAQT）？
• RQ5 在两种天然能量漏斗路径（类囊体腔侧与类囊体膜侧）中，哪一条路径更有利于高效激子输运？

主要发现

• 激子在最初约0.5皮秒内经历相干扩展，伴随量子互信息与负性的快速振荡，表明存在显著的纠缠与相干性。
• 在10–20皮秒的时间尺度内，退相干抑制了相干振荡，降低了负性，同时促进了向更远距离色素的半相干扩散。
• 输运效率在生理退相干水平下达到峰值，即使在无弛豫机制的情况下，也表现出环境辅助量子输运（ENAQT）。
• 三聚体构型在所有拓扑结构中实现最高输运效率，在天线与导线模式下均优于单体、二聚体与四聚体。
• 尽管初始激发位于类囊体腔侧，类囊体膜侧的能量转移路径效率更高，原因在于类囊体膜侧建立了更强的关联。
• 仅当单个受体激活且退相位速率调至最大效率点时，二聚体的性能才略优于三聚体，但三聚体在整体上仍为最优选择。