[论文解读] Interplay between magnetism and band topology in Kagome magnets $R$Mn$_6$Sn$_6$

Y. Lee, R. Skomski+10 more|arXiv (Cornell University)|Jan 27, 2022

Topological Materials and Phenomena被引用 6

一句话总结

本研究揭示，$R$Mn$_6$Sn$_6$ kagome磁体中的磁各向异性主要源于高阶晶体场参数和稀土磁各向异性常数，而非Mn与R之间各向异性的简单竞争。通过从头计算、现象学方法和解析方法——包括基于微扰理论的模型——该研究以定量精度解释了实验观测到的稀土系列中易磁化方向的变化，同时表明二维拓扑狄拉克态并非导致观测到的反常霍尔效应的原因，因其与费米能级能量分离较大，且相关能带具有三维特性。

ABSTRACT

Kagome-lattice magnets $R$Mn$_6$Sn$_6$ recently emerged as a new platform to exploit the interplay between magnetism and topological electronic states. Some of the most exciting features of this family are the dramatic dependence of the easy magnetization direction on the rare-earth specie and the kagome geometry of the Mn planes that in principle can generate flat bands and Dirac points; gapping of the Dirac points by spin-orbit coupling has been suggested recently to be responsible for the observed anomalous Hall response in the member TbMn$_6$Sn$_6$. In this paper, we address both issues with ab initio calculations. We have discovered the significant role played by higher-order crystal-field parameters and rare-earth magnetic anisotropy constants in these systems. We demonstrate that the microscopic origin of rare-earth anisotropy can also be quantified and understood at various levels: ab initio, phenomenological, and analytical. In particular, using a simple and physically transparent analytical model, we explain, with full quantitative agreement, the evolution of anisotropy across the series. We analyze the topological properties of Mn-dominated bands and demonstrate how they emerge from the multiorbital planar kagome model. We further show that the most pronounced quasi-2D dispersion are too far removed from the Fermi level, and therefore cannot explain the observed quasi-2D anomalous Hall effect. By employing ab initio many-body approaches, we demonstrate that the exchange-correlation effects for itinerant Mn-$d$ electrons do not significantly alter the obtained electronic and magnetic structure. Therefore, we conclude that, contrary to previous claims, the most pronounced 2D kagome-derived topological band features bear little relevance to transport in $R$Mn$_6$Sn$_6$, albeit they may possibly be brought to focus by electron or hole doping.

研究动机与目标

• 理解尽管稀土系列中磁性和电子性质相近，$R$Mn$_6$Sn$_6$中易磁化方向强烈变化的微观起源。
• 确定由kagome晶格衍生的二维拓扑能带特征——特别是狄拉克简并点和自旋-轨道能隙——是否与观测到的反常霍尔效应相关。
• 量化高阶晶体场参数和稀土磁各向异性常数在这些材料磁各向异性形成中的作用。
• 评估超越密度泛函理论的电子关联效应对$R$Mn$_6$Sn$_6$中Mn-$d$电子电子和磁结构的影响。
• 开发并验证一种基于微扰理论的解析模型，该模型无需可调参数即可定量解释磁各向异性在$R$系列中的演化。

提出的方法

• 采用自旋轨道耦合的从头计算密度泛函理论（DFT）计算电子能带结构和磁各向异性能。
• 采用自洽多体格林函数方法（如GW和DFT+U）评估Mn-$d$电子在标准DFT之外的电子关联效应。
• 构建kagome晶格上的五轨道紧束缚模型，定性解释狄拉克简并点和平坦能带的出现。
• 应用微扰理论，基于Wigner矩阵和晶体场参数推导磁各向异性的解析模型。
• 通过现象学拟合各向异性能曲线以验证从头计算结果，并提取磁各向异性常数。
• 进行表面超胞计算，研究单层TbMn$_6$Sn$_6$中拓扑态和自旋分裂在表面的演化。

实验结果

研究问题

• RQ1 尽管磁性和电子性质几乎相同，$R$Mn$_6$Sn$_6$系列中易磁化方向为何出现显著变化？
• RQ2 位于费米能级附近的二维拓扑狄拉克态在这些材料中观测到的反常霍尔效应中起多大作用？
• RQ3 高阶晶体场参数和稀土磁各向异性常数如何影响$R$Mn$_6$Sn$_6$中的磁晶各向异性？
• RQ4 超越DFT的电子关联效应是否显著改变$R$Mn$_6$Sn$_6$中Mn-$d$能带的电子和磁结构？
• RQ5 基于微扰理论的解析模型能否在不引入可调参数的情况下，定量再现稀土系列中磁各向异性的演化？

主要发现

• 尽管Mn与R各向异性之间存在竞争，$R$Mn$_6$Sn$_6$中易磁化方向的变化主要由高阶晶体场参数和稀土磁各向异性常数决定。
• 基于微扰理论和Wigner矩阵的解析模型无需可调参数即可定量再现$R$系列中磁各向异性的演化。
• 最显著的二维狄拉克简并点位于费米能级约0.7 eV以上，远离费米面，因此无法对反常霍尔效应产生贡献。
• 尽管具有二维kagome几何结构，布里渊区角K点处的拓扑特征主要呈三维特性，解释了其与准二维反常霍尔响应无关的原因。
• 自洽多体计算（GW和DFT+U）表明，超越DFT的电子关联效应并未显著改变费米能级附近的电子或磁结构。
• 表面超胞计算预测，单层TbMn$_6$Sn$_6$中Mn的局域磁矩显著增强，自旋分裂更大，且在$K$点附近出现接近费米能级的狄拉克简并点，尽管其仍与体相行为明显不同。