[论文解读] Interplay of magnetic states and hyperfine fields of iron dimers on MgO(001)

Sufyan Shehada, Manuel dos Santos Dias+2 more|arXiv (Cornell University)|Feb 1, 2022

Physics of Superconductivity and Magnetism参考文献 69被引用 3

一句话总结

本研究探讨了在MgO(001)面上铁双原子中磁态与原子间距离如何调控超精细相互作用（HFI），特别是费米接触项。通过第一性原理DFT计算，研究发现：在短Fe-Fe距离下，反铁磁耦合可增强HFI；而在较长距离下，铁磁排列则占主导地位。作者提出了一种扩展的超精细-海森堡哈密顿量，以解释多原子体系中非恒定HFI的现象，证明了通过吸附原子位置调控与磁态切换可实现原子尺度的HFI控制。

ABSTRACT

Individual nuclear spin states can have very long lifetimes and could be useful as qubits. Progress in this direction was achieved on MgO/Ag(001) via detection of the hyperfine interaction (HFI) of Fe, Ti and Cu adatoms using scanning tunneling microscopy (STM). Previously, we systematically quantified from first-principles the HFI for the whole series of 3d transition adatoms (Sc-Cu) deposited on various ultra-thin insulators, establishing the trends of the computed HFI with respect to the filling of the magnetic s- and d-orbitals of the adatoms and on the bonding with the substrate. Here we explore the case of dimers by investigating the correlation between the HFI and the magnetic state of free standing Fe dimers, single Fe adatoms and dimers deposited on a bilayer of MgO(001). We find that the magnitude of the HFI can be controlled by switching the magnetic state of the dimers. For short Fe- Fe distances, the antiferromagnetic state enhances the HFI with respect to that of the ferromagnetic state. By increasing the distance between the magnetic atoms, a transition towards the opposite behavior is observed. Furthermore, we demonstrate the ability to substantially modify the HFI by atomic control of the location of the adatoms on the substrate. Our results establish the limits of applicability of the usual hyperfine hamiltonian and we propose an extension based on multiple scattering processes.

研究动机与目标

• 理解Fe双原子在MgO(001)面上的磁态（铁磁与反铁磁）如何影响超精细相互作用（HFI），特别是费米接触项。
• 研究原子间距离对HFI大小及其与磁性排列依赖性的影响。
• 探讨吸附原子在基底上的位置如何通过局域电子结构调制超精细相互作用。
• 挑战标准超精细哈密顿量在多原子磁性纳米结构中的适用性，并提出扩展模型。
• 为在原子尺度上控制HFI提供理论基础，潜在应用于量子信息处理。

提出的方法

• 采用自旋极化密度泛函理论（DFT），在Quantum Espresso代码中计算电子结构与自旋密度。
• 利用公式 a = (2P/3)ρs(R) 计算费米接触项，其中ρs(R)为原子核处的自旋极化s电子密度。
• 使用Kohn-Sham哈密顿量，并引入与总自旋矩Si方向一致的有效交换-关联磁质Bxc_i(r)，以模拟磁态。
• 应用多散射格林函数形式推导自旋密度与超精细耦合，包含邻近原子的贡献。
• 推导出一种扩展的超精细-海森堡哈密顿量，其中HFI系数依赖于自旋矩的点积（Si · Sj），以捕捉非局域效应。
• 将自旋密度投影至核位置，以提取费米接触贡献，并评估其在不同磁性排列下的角度依赖性。

实验结果

研究问题

• RQ1 Fe双原子在MgO(001)面上的磁态（铁磁与反铁磁）如何影响超精细相互作用的大小？
• RQ2 双原子中Fe原子间距离如何影响不同磁态下超精细相互作用的相对强度？
• RQ3 通过控制Fe吸附原子在MgO(001)表面的位置，超精细相互作用在多大程度上可被调节？
• RQ4 标准超精细哈密顿量在多原子磁性纳米结构中是否仍然有效，还是需要考虑高阶效应？
• RQ5 是否可通过包含自旋矩依赖性的改进型超精细-海森堡哈密顿量，准确描述观测到的HFI行为？

主要发现

• 在短Fe-Fe距离下，反铁磁态使费米接触项相比铁磁态增强高达30%。
• 在较大原子间距离下，铁磁态产生更强的超精细相互作用，表明磁态依赖性发生反转。
• 超精细相互作用对Fe吸附原子在MgO(001)面上的成键位点高度敏感，费米接触项的变化幅度可达25%，具体取决于最近邻表面原子。
• 标准超精细哈密顿量无法准确描述多原子体系中的非恒定HFI，因为耦合强度依赖于自旋矩的相对取向。
• 提出了一种扩展的超精细-海森堡哈密顿量，其中HFI系数与Si · Sj成正比，该模型得到多散射理论支持，并与不同磁性构型下的角度依赖性一致。
• 费米接触项可通过原子操控（如位点控制或磁态切换）进行工程化设计，为单原子体系中的量子比特控制提供了可行路径。