[论文解读] Interplay of orientational order and roughness in simulated thin film growth of anisotropically interacting particles

E. Empting, Nicolas Bader+1 more|arXiv (Cornell University)|Dec 8, 2021

Theoretical and Computational Physics参考文献 64被引用 3

一句话总结

本研究采用立方晶格上的动力学蒙特卡罗模拟，研究各向异性粒子在具有方向依赖性相互作用的薄膜生长过程中取向序与表面粗糙度的协同演化。结果表明，随着相互作用各向异性的增强，系统首先出现类似平衡态的取向有序，随后由于有效Ehrlich-Schwoebel势垒驱动，发生非平衡粗糙化转变，导致平躺态畴核的形成与生长，显著增加薄膜粗糙度。

ABSTRACT

Roughness and orientational order in thin films of anisotropic particles are investigated using kinetic Monte Carlo simulations on a cubic lattice. Anisotropic next-neighbor interactions between the lattice particles were chosen to mimic the effects of shape anisotropy in the interactions of disc- or rod-like molecules with van-der-Waals attractions. Increasing anisotropy leads first to a preferred orientation in the film (which is close to the corresponding equilibrium transition) while the qualitative mode of roughness evolution (known from isotropic systems) does not change. At strong anisotropies, an effective step-edge (Ehrlich-Schwoebel) barrier appears and a non-equilibrium roughening effect is found, accompanied by re-ordering in the film which can be interpreted as the nucleation and growth of domains of lying-down discs or rods. The information on order and roughness is combined into a diagram of dynamic growth modes.

研究动机与目标

• 理解各向异性粒子薄膜生长过程中取向序与表面粗糙度的相互作用。
• 研究相互作用各向异性（模拟盘状或棒状分子的形状各向异性）如何影响生长形貌与粗糙度演化。
• 通过分析有序度与粗糙度的协同演化，识别出超越标准各向同性薄膜生长模式的动态生长模式。
• 确定由于有效台阶边缘势垒与畴形成而引发非平衡粗糙化的条件。

提出的方法

• 在简单立方晶格上采用动力学蒙特卡罗（kMC）模拟，并施加固-固（SOS）约束以防止空位形成。
• 引入各向异性近邻相互作用：沿取向轴对齐的粒子间相互作用强度为−η·ǫ，而取向错配的粒子对则为−ǫ。
• 采用基于晶格的模型，粒子具有固定取向（x、y或z方向），且仅能占据一个晶格位置，从而实现高效模拟。
• 通过调节各向异性参数η、基底相互作用强度ǫsub、沉积速率D及旋转扩散系数Drot，探索参数空间。
• 追踪关键可观测量：表面粗糙度σf（通过各层高度的标准差计算）、取向序参数ζf，以及纤维长度分布。
• 通过z方向纤维长度分布宽度的突变及粗糙度演化行为的异常变化，识别非平衡相变。

实验结果

研究问题

• RQ1 随着相互作用各向异性的增强，各向异性粒子薄膜中取向序的出现如何变化？
• RQ2 在各向异性相互作用下，粗糙度演化的行为模式（此前在各向同性系统中观察到）是否保持不变？
• RQ3 在何种各向异性水平下会出现非平衡粗糙化转变？该转变由何种机制驱动？
• RQ4 盘状与棒状相互作用各向异性下，形态特征（如纤维状与墙状畴）有何差异？

主要发现

• 对于小各向异性（η ≈ 1.6），系统发生取向有序转变，其行为与平衡相变高度一致，且粗糙度演化模式未发生改变。
• 在强各向异性（η > 2.6）下，出现非平衡粗糙化转变，表现为表面粗糙度σf急剧上升，且z方向纤维长度分布显著展宽。
• 该粗糙化转变由x和y方向取向的粒子形成的扩展、致密畴（平躺棒状结构）所驱动，这些畴以墙状结构而非长纤维形式生长。
• 粗糙度σf达到与盘状情况相当的数值，但机制不同：通过畴形成而非纤维生长实现。
• 对于棒状相互作用，序参数ζf先从0增至1（z方向取向），随后在高η值时下降，表明发生非平衡重排至平躺构型。
• 粗糙化转变点ηtrans在不同ǫ和D值下均保持稳定，表明该非平衡行为具有普适性，由各向异性驱动。