[论文解读] Intrinsic energy flow in laser-excited 3$d$ ferromagnets

Daniela Zahn, Florian Jakobs+7 more|arXiv (Cornell University)|Oct 1, 2021

Force Microscopy Techniques and Applications被引用 1

一句话总结

本研究结合飞秒电子衍射、从头算密度泛函理论（DFT）以及能量守恒原子自旋动力学（ASD）模拟，量化了飞秒激光激发的3d铁磁体钴和铁中电子、磁性和晶格子系统之间的本征能量流。结果表明，在最初的几百飞秒内，自旋系统作为主要的热汇，且磁化动力学通过能量传递显著影响晶格动力学，ASD模拟在所有三种元素3d铁磁体（包括铁和钴）中提供了连贯且定量的描述。

ABSTRACT

Ultrafast magnetization dynamics are governed by energy flow between electronic, magnetic, and lattice degrees of freedom. A quantitative understanding of these dynamics must be based on a model that agrees with experimental results for all three subsystems. However, ultrafast dynamics of the lattice remain largely unexplored experimentally. Here, we combine femtosecond electron diffraction experiments of the lattice dynamics with energy-conserving atomistic spin dynamics (ASD) simulations and ab-initio calculations to study the intrinsic energy flow in the 3d ferromagnets cobalt (Co) and iron (Fe). The simulations yield a good description of experimental data, in particular an excellent description of our experimental results for the lattice dynamics. We find that the lattice dynamics are influenced significantly by the magnetization dynamics due to the energy cost of demagnetization. Our results highlight the role of the spin system as the dominant heat sink in the first hundreds of femtoseconds. Together with previous findings for nickel [Zahn et al., Phys. Rev. Research 3, 023032 (2021)], our work demonstrates that energy-conserving ASD simulations provide a general and consistent description of the laser-induced dynamics in all three elemental 3d ferromagnets.

研究动机与目标

• 定量描述飞秒激光激发后3d铁磁体中电子、磁性和晶格自由度之间的本征能量流。
• 解决关于3d铁磁体（尤其是Co和Fe）中超快晶格动力学的实验数据缺乏问题。
• 检验能量守恒原子自旋动力学（ASD）模拟是否能定量描述Co和Fe的动力学，此前该方法已在Ni中得到验证。
• 研究磁化动力学通过能量传递对晶格动力学的影响，特别是通过电子-声子耦合路径。
• 通过从头算推导并结合实验验证，调和文献中电子-声子耦合参数值的不一致。

提出的方法

• 采用时间分辨飞秒电子衍射（FED）直接测量Co和Fe薄膜在亚皮秒时间分辨率下的晶格动力学。
• 使用自旋极化密度泛函理论（DFT）从第一性原理计算电子-声子耦合参数Gep以及电子和晶格的比热容。
• 应用能量守恒原子自旋动力学（ASD）模拟，追踪自旋演化而不假设热平衡，从而实现对非热自旋动力学的精确建模。
• 比较包含和不包含自旋系统能量交换的ASD模拟，以分离磁化动力学在晶格响应中的作用。
• 将实验FED数据作为基准，验证ASD模拟并提取一致的能量流参数。
• 将从头算DFT结果中的Gep和比热容整合入ASD框架，确保所有子系统间能量守恒。

实验结果

研究问题

• RQ1 磁化动力学如何影响3d铁磁体（如Co和Fe）中超快晶格响应？
• RQ2 在激光激发后的前100–500 fs内，自旋系统在多大程度上作为主要热汇？
• RQ3 能量守恒原子自旋动力学（ASD）模拟能否定量描述Co和Fe中电子、自旋和晶格的耦合动力学，如同其在Ni中的表现一样？
• RQ4 电子-声子耦合在电子系统向晶格传递能量中起什么作用，其结果与文献值相比如何？
• RQ5 当自旋系统被处理为动态热汇而非热库（如双温模型中所假设）时，晶格动力学有何不同？

主要发现

• 能量守恒原子自旋动力学（ASD）模拟对钴和铁中实验测得的晶格动力学提供了极佳的定量描述。
• 在激光激发后的最初几百飞秒内，自旋系统作为主要热汇，吸收了初始电子能量的显著部分。
• 由于去磁化过程的能量代价，磁化动力学显著影响晶格动力学，导致晶格膨胀明显减缓，与忽略自旋系统能量交换的模型相比可测量。
• 通过从头算DFT计算得到的Co和Fe的电子-声子耦合参数Gep与实验数据一致，并解决了以往文献中报告值的不一致。
• ASD模型在描述晶格动力学方面优于传统的双温模型（TTM），证实必须包含非热自旋动力学才能实现准确建模。
• 本研究确立了能量守恒ASD模拟在所有三种元素3d铁磁体（镍、钴和铁）中描述激光诱导超快动力学的通用且一致的框架。