[论文解读] Intrinsic Insulating Ground State in Transition Metal Dichalcogenide TiSe2

Daniel Campbell, Chris Eckberg+9 more|arXiv (Cornell University)|Sep 25, 2018

2D Materials and Applications被引用 4

一句话总结

本研究证明，高达180 bar的高压氩气生长可稳定TiSe2中的本征绝缘基态，抑制硒空位，并揭示约80 K处的一级电荷密度波转变，表现出迟滞电阻和载流子浓度降低。角分辨光电子能谱（ARPES）证实费米面上一个电子口袋的消失，为此前因外来金属贡献而被掩盖的激子绝缘体态提供了直接证据。

ABSTRACT

The transition metal dichalcogenide TiSe$_2$ has received significant research attention over the past four decades. Different studies have presented ways to suppress the 200~K charge density wave transition, vary low temperature resistivity by several orders of magnitude, and stabilize magnetism or superconductivity. Here we give the results of a new synthesis technique whereby samples were grown in a high pressure environment with up to 180~bar of argon gas. Above 100~K, properties are nearly unchanged from previous reports, but a hysteretic resistance region that begins around 80~K, accompanied by insulating low temperature behavior, is distinct from anything previously observed. An accompanying decrease in carrier concentration is seen in Hall effect measurements, and photoemission data show a removal of an electron pocket from the Fermi surface in an insulating sample. We conclude that high inert gas pressure synthesis accesses an underlying nonmetallic ground state in a material long speculated to be an excitonic insulator.

研究动机与目标

• 为了获取在常规样品中因外来金属贡献而被掩盖的、此前被遮蔽的本征绝缘基态。
• 为了研究高压惰性气体生长是否能抑制TiSe2中的硒空位并降低金属载流子浓度。
• 为了确定所观察到的低温绝缘行为是否源于真正的电荷有序、激子绝缘体态，而非外来缺陷。
• 为了利用角分辨光电子能谱（ARPES）探测电子结构演化，并与输运和霍尔测量结果进行关联。

提出的方法

• 在密封炉中采用高压氩气（10–180 bar）进行晶体生长，替代传统的化学气相输运（CVT）方法（使用I2或Se）。
• 在惰性Ar压力下合成单晶和多晶TiSe2样品，并通过X射线衍射测量晶格参数，以确认晶胞体积减小。
• 从室温至2 K进行输运和霍尔测量，以追踪电阻率和载流子浓度的变化。
• 利用角分辨光电子能谱（ARPES）绘制费米面，并检测绝缘样品中电子口袋的消失。
• 采用同步辐射X射线衍射和电子显微镜分析晶体结构和缺陷浓度，特别是硒空位。
• 与传统CVT生长样品进行对比，以分离高压生长对电子性质的影响。

实验结果

研究问题

• RQ1 高压氩气生长是否能抑制TiSe2中的硒空位并降低外来金属贡献？
• RQ2 在高压生长条件下，能否在约80 K处稳定一级电荷密度波转变，与常规样品中200 K的CDW行为相区别？
• RQ3 高压生长的TiSe2中所观察到的绝缘基态是否为本征态，而非掺杂或缺陷态所致？
• RQ4 ARPES数据中电子口袋的消失是否与绝缘行为的出现及载流子浓度降低相关？
• RQ5 所观察到的转变是否可与真正的激子绝缘体态相关联，如先前的理论和实验工作所建议？

主要发现

• 压力生长的TiSe2在约80 K处表现出迟滞电阻增加，表明存在一级相变，与常规样品中200 K的CDW行为明显不同。
• 霍尔效应测量显示在100 K以下载流子浓度显著降低，与绝缘行为及缺陷介导导电的减少一致。
• ARPES数据显示，在绝缘样品中费米面上的一个电子口袋完全消失，而该口袋在金属和半导体样品中均存在。
• X射线衍射显示压力生长样品的晶格常数更小，表明晶胞体积减小，硒空位浓度降低。
• 该绝缘态为本征态，非由化学掺杂引起，因未检测到插层原子，且在高温下其结构和磁性性质与标准TiSe2一致。
• 结果支持TiSe2中存在真正的激子绝缘体基态，高压方法揭示了此前被隐藏的低温电荷有序相。