[论文解读] Intrinsic magnetism in superconducting infinite-layer nickelates

Jennifer Fowlie, Marios Hadjimichael+11 more|arXiv (Cornell University)|Jan 28, 2022

Iron-based superconductors research被引用 4

一句话总结

本研究利用低能μ子自旋旋转/弛豫（µSR）技术，证明了超导无限层镍氧化物中存在本征的短程反铁磁序，包括在超导态中。磁性来源于Ni²⁺亚晶格，且在不同稀土掺杂和Sr掺杂水平下均持续存在，磁性涨落的起始温度高于150 K，表明其具有与铜氧化物不同的独特磁性基态。

ABSTRACT

The discovery of superconductivity in Nd$_{0.8}$Sr$_{0.2}$NiO$_2$ [1] introduced a new family of layered nickelate superconductors that has now been extended to include a range of Sr-doping [2, 3], Pr or La in place of Nd [4-6], and the 5-layer Nd$_6$Ni$_5$O$_{12}$ [7]. A number of studies indicate that electron correlations are strong in these materials [8-14], and hence a central question is whether or not magnetism is present as a consequence of these interactions. Here we report muon spin rotation/relaxation studies of a series of superconducting infinite-layer nickelates. In all cases we observe an intrinsic magnetic ground state, regardless of the rare earth ion or doping, arising from local moments on the nickel sublattice. The coexistence of magnetism - which is likely to be antiferromagnetic and short-range ordered - with superconductivity is reminiscent of some iron pnictides [15] and heavy fermion compounds [16], and qualitatively distinct from the doped cuprates [17].

研究动机与目标

• 确定尽管不存在长程磁序，超导无限层镍氧化物中是否存在本征磁性。
• 区分稀土离子与Ni亚晶格在产生磁性中的贡献。
• 研究这些材料中磁序的性质（如短程、自旋玻璃样）及其随温度的变化。
• 阐明电子关联和轨道自由度在超导与磁性共存中的作用。
• 比较镍氧化物与铜氧化物和铁砷化物的磁行为，特别是磁序与超导穹顶的接近程度。

提出的方法

• 采用低能μ子自旋旋转/弛豫（µSR）技术，以高空间和时间分辨率探测局部磁场。
• 将μ子注入能量调节至4.5 keV，以最大化在8 nm厚镍氧化物层内的停止深度，同时最小化背散射。
• 使用蒙特卡洛模拟建模μ子停止分布，并优化封装层厚度（SrTiO₃）以实现深度选择性测量。
• 在一系列温度下进行零场（ZF）和弱横向场（wTF）µSR实验，以检测磁共振和弛豫。
• 使用musrfit软件分析数据，采用拉伸指数函数拟合以提取磁性体积分数和磁性涨落速率（β参数）。
• 在不对称性分析中校正了SrTiO₃中μ子的形成贡献，以隔离来自镍氧化物层的信号。

实验结果

研究问题

• RQ1 在超导无限层镍氧化物中，是否存在独立于外部缺陷或界面效应的本征磁性？
• RQ2 所观测到的磁性来源是什么——具体而言，是局域在Ni²⁺亚晶格上，还是受稀土离子影响？
• RQ3 磁性态如何随温度和掺杂变化，其磁序性质（长程、短程、自旋玻璃）是什么？
• RQ4 镍氧化物的磁行为与铜氧化物和铁砷化物相比如何，特别是在磁转变温度和与超导共存方面？
• RQ5 电子关联和轨道杂化在稳定这些材料中磁性方面起什么作用？

主要发现

• 所有研究的超导无限层镍氧化物——Nd₀.₈₂₅Sr₀.₁₇₅NiO₂、Pr₀.₈Sr₀.₂NiO₂、La₀.₈Sr₀.₂NiO₂和LaNiO₂——均表现出本征磁序，未检测到长程磁序。
• 磁性局域在Ni²⁺亚晶格上，这一点由不同稀土元素下相同的µSR响应证实，尽管稀土离子无磁矩。
• 磁性涨落存在于150 K以上，磁性体积分数随温度降低而逐渐增加，表明存在短程或自旋玻璃样序。
• ZF和wTF谱图均未显示长程序的证据，ZF中无共振现象证实了μ子时间尺度上的动态、涨落磁场。
• 磁响应与反铁磁耦合一致，表现为无显著去磁化场，且μ子停止的深度依赖能量分布。
• 磁性在高温下起始（高于150 K）与铜氧化物（通常低于30 K）形成鲜明对比，表明镍氧化物中存在不同的磁性机制，可能与多轨道物理有关。