[论文解读] Intrinsic Spin Photogalvanic Effect in Nonmagnetic Insulator

Ruixiang Fei, Xiaobo Lu+1 more|arXiv (Cornell University)|Jun 18, 2020

2D Materials and Applications被引用 9

一句话总结

本文提出了一种在非磁性、非反演对称绝缘体中由自旋-轨道耦合与二阶非线性光-物质相互作用驱动的本征自旋光伏效应。通过单层过渡金属二硫属化物（TMDs）的第一性原理模拟，表明线性偏振光可产生比观测到的电荷电流大一个数量级的纯自旋电流（PSC），从而实现无偏压、快速的光偏振调控自旋电流。

ABSTRACT

We show that with the help of spin-orbit coupling, nonlinear light-matter interactions can efficiently couple with spin and valley degrees of freedom. This revealed spin photogalvanic effect can generate the long-time pursued intrinsic pure spin current (PSC) in non-centrosymmetric nonmagnetic insulators. Different from the spin and valley Hall effect, such a photo-driven spin current is universal and can be generated without external bias field. Using first-principles simulation, we study monolayer transition metal dichalcogenides (TMDs) to demonstrate this effect and confirm an enhanced PSC under linearly polarized photoexcitation. The amplitude of the PSC is one order larger than that of the charge current observed in monolayer TMDs. This exotic nonlinear light-spin interaction indicates that light can be utilized as a rapid fashion to manipulate the spin-polarized current, which is crucial for future low-dissipation nanodevices.

研究动机与目标

• 识别一种在非磁性、非反演对称绝缘体中产生纯自旋电流（PSC）的新本征机制，无需外部场或复杂异质结构。
• 建立超越传统电荷光伏效应的非线性光-自旋相互作用的理论框架。
• 证明二阶光学响应可通过自旋-轨道耦合选择性地耦合到自旋和谷自由度。
• 表明通过调节入射光的偏振态，可可逆、普遍地调控自旋和电荷电流的方向与大小。
• 通过单层TMDs的第一性原理模拟验证该效应，识别出PSC生成效率最高的材料。

提出的方法

• 该研究采用包含自旋-轨道耦合的第一性原理密度泛函理论（DFT）计算单层TMDs的电子能带结构和矩阵元。
• 将二阶电流响应率 χabc(0;ω,−ω) 分解为带间贡献：位移电流（σabc）和注入电流（ηabc），由于能带隙中贝里曲率偶极矩为零，忽略带内项。
• 自旋光伏效应源自带间矩阵元乘积的虚部，即 Im(vmn^x(k)vmn^y(k))，其在时间反演和空间反演对称性破缺下具有奇宇称。
• 自旋电流被计算为与光场分量及自旋依赖的非线性响应率乘积成正比的非线性光电流。
• 进行偏振依赖的模拟，以映射PSC和电荷电流对光偏振的方向依赖性，涵盖线性和圆偏振情况。
• 对MoS2、MoSe2、WS2和WSe2进行材料特异性计算，将光子能量调谐至共振激发单个谷中的自旋极化跃迁。

实验结果

研究问题

• RQ1 在非反演对称、非磁性绝缘体中，二阶非线性光学响应是否可在无需外部偏压或磁场的条件下产生纯自旋电流？
• RQ2 自旋-轨道耦合如何在单层TMDs中介导光偏振与自旋极化电流之间的耦合？
• RQ3 在相同激发条件下，所生成的纯自旋电流与传统电荷光伏电流相比，其相对大小如何？
• RQ4 通过调节入射光的偏振态，能否可逆地控制自旋电流的方向和大小？
• RQ5 该本征自旋光伏效应是否在TMDs之外的其他非反演对称材料中也具有普适性？

主要发现

• 本征自旋光伏效应通过二阶非线性光-物质相互作用，在非磁性、非反演对称绝缘体中产生纯自旋电流（PSC），其驱动力为自旋-轨道耦合与反演对称性破缺。
• 在单层TMDs中，线性偏振光下的PSC幅度约为观测到的电荷电流的10倍，其中WS2因强自旋-轨道分裂而表现出最大的PSC。
• 通过旋转线性偏振光的偏振方向，可切换自旋和电荷电流的方向，其行为遵循余弦依赖关系，源于三重旋转对称性。
• 在圆偏振光照射下，位移电流机制产生方向相反的自旋极化分量，而注入电流机制主导电荷电流的生成。
• 圆偏振光下的光伏效应约为线性偏振光诱导PSC的十分之一，表明尽管电荷电流占主导，PSC仍可在实验中被分辨。
• 该效应在非反演对称材料中具有普适性，包括体相GeTe、CdS以及二维IV族单硫属化物，且不依赖于自旋-轨道耦合的起源。