[论文解读] Inversion-symmetry-breaking-activated shear Raman bands in $T'$-MoTe$_2$
本研究利用偏振和取向分辨的拉曼光谱，证明低温T′-MoTe₂从单斜相（T′_mo）到正交相（T′_or）堆叠发生空间反演对称性破缺相变。在12.6和29.1 cm⁻¹处出现的两个剪切拉曼谱带，为T′_or相的存在提供了直接光谱证据，证实其适用于研究类型-II外尔半金属物理。
Type-II Weyl fermion nodes, located at the touching points between electron and hole pockets, have been recently predicted to occur in distorted octahedral ($T'$) transition metal dichalcogenide semimetals, contingent upon the condition that the layered crystal has the noncentrosymmetric orthorhombic ($T'_{or}$) stacking. Here, we report on the emergence of two shear Raman bands activated by inversion symmetry breaking in $T'$-MoTe$_2$ due to sample cooling. Polarization and crystal orientation resolved measurements further point to a phase transition from the monoclinic ($T'_{mo}$) structure to the desired $T'_{or}$ lattice. These results provide spectroscopic evidence that low-temperature $T'$-MoTe$_2$ is suitable for probing type-II Weyl physics.
研究动机与目标
- 确定低温下T′-MoTe₂的晶体相及其空间反演对称性状态。
- 确认T′-MoTe₂在冷却过程中是否发生从单斜相（T′_mo）到正交相（T′_or）的相变。
- 提供T′_or相存在的光谱证据，该相是实现类型-II外尔费米子物理所必需的。
- 将新拉曼模态的出现与空间反演对称性破缺及晶格重构联系起来。
提出的方法
- 在不同温度下对块体T′-MoTe₂进行了偏振和晶体取向分辨的拉曼光谱测量。
- 通过测量HH（水平-水平）和HV（水平-垂直）散射几何下的拉曼强度，提取拉曼响应张量分量。
- 利用群论分析，将观测到的拉曼模态归属为D₂h点群的特定不可约表示（A₁和A₂）。
- 应用基于拉曼张量形式理论的拉曼强度模型：I(A₁) = (d cosθ cosφ + e sinθ sinφ)² 和 I(A₂) = (g sin(θ + φ))²。
- 进行热循环（冷却与升温）以检测滞后现象并评估相变动力学。
- 将温度依赖的拉曼强度演化与结构相变相关联。
实验结果
研究问题
- RQ1T′-MoTe₂在冷却过程中是否发生从单斜相（T′_mo）到正交相（T′_or）堆叠的结构相变？
- RQ2新拉曼模态的出现是否可归因于低温相中的空间反演对称性破缺？
- RQ3在12.6和29.1 cm⁻¹处观测到的两个剪切拉曼带的对称性和晶体学起源是什么？
- RQ4MoTe₂的T′_or相在低温下是否稳定且纯净，适合承载类型-II外尔费米子？
- RQ5拉曼强度的偏振和角度依赖性如何证实低温相的晶体结构和对称性？
主要发现
- 在冷却至约150 K以下时，出现了两个新的剪切拉曼带，分别位于12.6 cm⁻¹和29.1 cm⁻¹，表明发生了结构相变。
- 偏振和取向分辨的拉曼数据与理论模型高度一致，证实了这些模态的A₁和A₂对称性归属。
- 冷却与升温循环之间的强度滞后现象表明相变动力学缓慢，在较宽温度范围内存在T′_mo与T′_or相共存。
- 在150 K以下，两种模态的拉曼强度在冷却和升温过程中完全重合，表明T′_or相已完全稳定。
- 这些模态的出现，在中心对称的T′_mo相中为禁戒跃迁，但在非中心对称的T′_or相中为允许跃迁，证实了空间反演对称性破缺。
- 结果提供了强有力的光谱证据，表明低温T′-MoTe₂采用T′_or结构，从而实现了类型-II外尔半金属行为。
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