[论文解读] Investigation of the In-Gap Electronic Structure of LaAlO3 - SrTiO3 Heterointerfaces by Soft X-ray Spectroscopy

A. Koitzsch, J. Ocker+5 more|arXiv (Cornell University)|Mar 29, 2011

Electronic and Structural Properties of Oxides被引用 3

一句话总结

本研究利用软X射线谱学研究了在低氧压和高氧压条件下生长的LaAlO3-SrTiO3异质结界面处的能隙电子态。研究识别出两种与Ti³⁺相关的载流子：一种位于费米能级，与导带填充相关（仅在低氧压下存在）；另一种位于约1 eV结合能处，与氧压无关，可能源于缺陷。结果表明，氧压对缺陷密度和载流子浓度具有关键影响，高氧压虽抑制了金属导电性，但无法消除极性灾难引发的电荷转移。

ABSTRACT

We investigated \LAO\ - \STO\ heterointerfaces grown either in oxygen rich or poor atmosphere by soft x-ray spectroscopy. Resonant photoemission across the Ti L$_{2,3}$ absorption edge of the valence band and Ti 2p core level spectroscopy directly monitor the impact of oxygen treatment upon the electronic structure. Two types of Ti$^{3+}$ related charge carriers are identified. One is located at the Fermi energy and related to the filling of the \STO\ conduction band. It appears for low oxygen pressure only. The other one is centered at E$_{B}$ $\approx$ 1 eV and independent of the oxygen pressure during growth. It is probably due to defects. The magnitude of both excitations is comparable. It is shown that low oxygen pressure is detrimental for the Ti - O bonding. Our results shed light on the nature of the charge carriers in the vicinity of the \LAO\ - \STO\ interface.

研究动机与目标

• 理解生长过程中氧压如何影响LaAlO3-SrTiO3异质结界面的能隙电子结构。
• 区分源于极性灾难的载流子与源于氧或其他缺陷的载流子。
• 确定氧空位和缺陷态在决定界面电导率中的作用。
• 澄清先前光电子能谱研究中观察到的能隙态的起源，特别是与生长条件的关系。

提出的方法

• 通过Ti L2,3边的共振光电子能谱，增强对Ti 3d态的敏感性。
• 采用Ti 2p核心能级谱学探测氧化态及缺陷相关特征。
• 对比在低氧压（4.5 × 10⁻⁶ mbar）和高氧压（5 × 10⁻³ mbar）下生长的样品。
• 分析价带谱和核心能级线形，以提取电子结构和缺陷贡献。
• 利用角度依赖光电子能谱评估界面混合程度和界面清晰度。
• 对Ti 2p谱进行拟合，提取Ti³⁺和Ti⁴⁺组分的相对强度，估算缺陷密度。

实验结果

研究问题

• RQ1 生长过程中的氧压如何影响界面处SrTiO3导带的填充？
• RQ2 在约1 eV结合能处观察到的能隙态的起源是什么？是否与缺陷或电子重构有关？
• RQ3 为何在高氧压生长的样品中，尽管理论预期存在极性灾难，却未观测到费米边信号？
• RQ4 氧空位或其他缺陷在多大程度上与极性灾难机制竞争或主导载流子密度的决定？
• RQ5 缺陷相关态是否能够局域化载流子，从而在预期发生电荷转移的情况下仍抑制金属导电性？

主要发现

• 仅在低氧压下生长的样品中，SrTiO3的导带在费米能级处被填充，表明其金属特性依赖于氧压。
• 在低氧压和高氧压生长的样品中均观察到位于约1 eV结合能处的能隙态，表明其起源与氧压无关，可能为缺陷相关。
• 费米能级处态（G1）与1 eV处态（G2）的强度相近，表明导带电子与缺陷的填充程度相当。
• 高氧压样品（OR）的Ti 2p谱显示存在Ti³⁺组分，界面附近缺陷面密度最小约为~2 × 10¹⁴ cm⁻²。
• OR中缺陷密度足以局域化载流子，可能解释了尽管理论上存在极性灾难引发的电荷转移，却仍无金属导电性的原因。
• 结果表明，氧压控制缺陷密度，而缺陷密度可在决定界面电子性质方面主导于极性灾难机制。