[论文解读] Irida-Graphene: A New 2D Carbon Allotrope

M. L. Pereira Junior, Wiliam Ferreira da Cunha+3 more|arXiv (Cornell University)|Aug 18, 2022

Graphene research and applications被引用 21

一句话总结

本文提出 Irida-Graphene，一种由融合的 3-6-8 环构成的二维全 sp2 碳同素异形体，并使用 DFT 与 ReaxFF MD 分析其结构、力学、电子与光学性质。

ABSTRACT

Several 2D carbon-based materials have been computationally designed in the last years due to the success achieved by graphene. Here, we propose a new 2D all-sp$^2$ carbon allotrope, named Irida-Graphene (IG), using a bottom-up approach. IG is composed of fused rings containing 3-6-8 carbon atoms. We employed density functional theory calculations and reactive (ReaxFF) molecular dynamics simulations to examine its mechanical, structural, electronic, and optical properties. Results showed that IG exhibits good dynamical and thermal stabilities. Its estimated elastic modulus varies between 80-113 GPa. IG is a metallic material and presents a Dirac cone above the Fermi level in the center of the band. The intense optical activity of IG is restricted to the infrared and violet regions. IG can act as a violet collector for photon energies of about 3.0 eV since it presents very low reflectivity and refractive index greater than one.

研究动机与目标

• 通过探索非六边形环和多孔结构来推动设计超越石墨烯的新型二维碳同素异形体。
• 引入 Irida-Graphene (IG)，一种由融合的 3-6-8 环组成的二维全 sp2 碳片，作为自下而上的设计候选。
• 表征 IG 的结构稳定性、力学性能、电子结构及光学响应，以评估潜在应用。

提出的方法

• 使用 SIESTA 代码进行第一性原理密度泛函理论（DFT）计算，采用 GGA-PBE 交换-相关和范数守恒赝势。
• 用一个二维晶胞（12 个碳原子）优化 IG 的几何结构，并分析声子色散以评估动力学稳定性。
• 计算电子能带结构与态密度以识别金属性及狄拉克特征，包括在 Y 点的费米能级上方的狄拉克锥。
• 在 300 K 下进行 Born-Oppenheimer 上/绝热分子动力学（AIMD）模拟，以测试热稳定性与平面性。
• 使用反应性（ReaxFF）分子动力学来通过单轴拉伸评估力学性质，并研究断裂模式及高达 10,000 K 的热稳定性。
• 在外场作用下通过介电函数估算光学系数（吸收、折射率、反射率）。

实验结果

研究问题

• RQ1 Irida-Graphene 在典型的二维碳材料条件下是否具有动力学和热稳定性？
• RQ2 IG 在平面加载下的力学性质和断裂行为如何？
• RQ3 IG 是否具有金属性电子结构，狄拉克锥位于何处？
• RQ4 IG 的光学性质如何随光子能量和偏振变化？

主要发现

• IG 在正的声子频率下具有动力学稳定性，没有虚模；AIMD 显示在 300 K 时结构平面且键合良好。
• IG 展现出面内各向异性弹性，杨氏模量 YmX = 80 GPa，YmY = 113 GPa；断裂应变 x 坐标 15.4%，y 坐标 18.0%；极限强度分别为 47.4 GPa（x）和 95.1 GPa（y）。
• IG 具有金属性，没有带隙；狄拉克锥位于 Y 点费米能级之上，价带主要来自 2p_z 轨道。
• IG 的光学活性在红外和紫外区域较强；在 ~1.0 eV（IR）和 ~3.0 eV（紫罗兰）处有吸收峰；折射率在 ~0.7 eV 处峰值，且在 ~3.0 eV 附近的反射率较低，但在紫外约为 5%，在红外约为 50%。
• IG 的熔点为 4176 K，在 5500 K 时完全熔化；其热稳定性与石墨烯在熔化行为上相当。