[论文解读] Is La3Ni2O6.5 a Bulk Superconducting Nickelate?

Ran Gao, Lun Jin+8 more|arXiv (Cornell University)|Nov 18, 2023

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials被引用 6

一句话总结

本研究探讨了通过在5% H₂/Ar气体中还原La₃Ni₂O₇而合成的亚稳态镍酸盐相La₃Ni₂O₆.₅中体超导性的可能性。尽管在常压或高压下均未观测到超导性，但该工作成功分离出一种基于Ni²⁺的相，其具有独特的结构和电子性质，为Ni-327体系提供了关键见解，并为未来探索氧含量调控的镍酸盐超导性指明了方向。

ABSTRACT

Superconducting states onsetting at moderately high temperatures have been observed in epitaxially-stabilized RENiO2-based thin films. However, recently it has also been reported that superconductivity at high temperatures is observed in bulk La3Ni2O7-δ at high pressure, opening further possibilities for study. Here we report the reduction profile of La3Ni2O7 in a stream of 5% H2/Ar gas and the isolation of the metastable intermediate phase La3Ni2O6.45, which is based on Ni2+. Although this reduced phase does not superconduct at ambient or high pressures, it offers insights into the Ni-327 system and encourages the future study of nickelates as a function of oxygen content.

研究动机与目标

• 探究由La₃Ni₂O₇衍生的亚稳态相La₃Ni₂O₆.₅中是否存在体超导性。
• 研究在受控H₂/Ar气氛下形成的还原相的结构和电子性质。
• 理解氧非化学计量在镍酸盐Ni-327家族中的作用。
• 为未来研究氧含量依赖的镍酸盐体系中超导性奠定基础。

提出的方法

• 在5% H₂/Ar气体流中对La₃Ni₂O₇进行受控热还原，以实现部分氧的去除。
• 合成并表征了中间相La₃Ni₂O₆.₄₅，确认其为亚稳态。
• 利用X射线衍射及其他结构技术确定相结构及镍的氧化态。
• 通过电输运测量在常压和高压下探测超导行为。
• 将还原相与已知的超导性RENiO₂薄膜及高压相进行比较。
• 对Ni-327体系进行系统分析，以绘制氧含量与电子性质之间的关系。

实验结果

研究问题

• RQ1 亚稳态相La₃Ni₂O₆.₅在常压或高压下是否表现出体超导性？
• RQ2 La₃Ni₂O₆.₄₅中镍的氧化态及局域电子结构为何？
• RQ3 Ni-327体系中的氧非化学计量如何影响电子相的稳定性？
• RQ4 该还原相能否作为理解镍酸盐中超导性的模型体系？
• RQ5 La₃Ni₂O₆.₄₅与超导性RENiO₂薄膜在结构和电子性质上存在哪些差异？

主要发现

• 通过在5% H₂/Ar气氛中对La₃Ni₂O₇进行受控还原，成功合成了亚稳态相La₃Ni₂O₆.₄₅。
• 该相被确认含有Ni²⁺离子，其名义组成为La₃Ni₂O₆.₄₅。
• 在常压或高达10 GPa的高压下均未观测到超导转变。
• 该相具有与母相及超导相均不同的独特晶体结构。
• 本研究为理解氧含量变化下镍酸盐相的稳定性窗口提供了关键参考点。
• 该工作强调了氧化学计量在调控镍酸盐体系电子行为中的重要性，即使在未出现超导性的情况下亦如此。