[论文解读] Ising superconductivity and magnetism in NbSe$_2$

Darshana Wickramaratne, Sergii Khmelevskyi+2 more|arXiv (Cornell University)|May 12, 2020

Iron-based superconductors research被引用 14

一句话总结

本研究采用密度泛函理论（DFT）解释单层NbSe₂中大的面内临界场各向异性和伊sing超导性，揭示了临近铁磁不稳定性导致超导序参量中出现显著的单重态-三重态混杂，这与先前假设的纯自旋单重态配对相反。该工作将自旋磁化率增强与临界场各向异性定量地关联到自旋涨落和自旋-轨道耦合，为理解二维过渡金属二硫属化物中的非传统超导性提供了第一性原理框架。

ABSTRACT

Recent studies on superconductivity in NbSe$_2$ have demonstrated a large anisotropy in the superconducting critical field when the material is reduced to a single monolayer. Motivated by this recent discovery, we use density functional theory (DFT) calculations to quantitatively address the superconducting properties of bulk and monolayer NbSe$_2$. We demonstrate that NbSe$_2$ is close to a ferromagnetic instability, and analyze our results in the context of experimental measurements of the spin susceptibility in NbSe$_2$. We show how this magnetic instability, which is pronounced in a single monolayer, can enable sizeable singlet-triplet mixing of the superconducting order parameter, contrary to contemporary considerations of the pairing symmetry in monolayer NbSe$_2$, and discuss approaches as to how this degree of mixing can be addressed quantitatively within our DFT framework. Our calculations also enable a quantitative description of the large anisotropy of the superconducting critical field, using DFT calculations of monolayer NbSe$_2$ in the normal state

研究动机与目标

• 解决第一性原理DFT计算与实验测量在体相NbSe₂中超导转变温度和自旋磁化率方面长期存在的差异。
• 解释实验观测到的单层NbSe₂中显著的面内临界场各向异性，其超过泡利参磁极限。
• 研究自旋涨落和自旋-轨道耦合在实现强自旋极化配对的伊sing超导性中的作用。
• 建立基于DFT的定量框架，用于描述二维材料中超导序参量中的单重态-三重态混杂。
• 通过识别费米面上方附近的铁磁不稳定性，弥合理论预测与实验观测中NbSe₂增强自旋磁化率之间的差异。

提出的方法

• 采用密度泛函理论（DFT）计算体相和单层NbSe₂的电子结构、自旋磁化率及电子-声子耦合。
• 利用DFT计算的正常态参数，通过泡利参磁极限场表达式建模临界场各向异性。
• 从费米面拓扑结构推导自旋磁化率修正，特别是针对具有角依赖自旋-轨道耦合$λ\cos(3\varphi)$的$̳$-中心口袋。
• 构建电子-声子和自旋涨落耦合常数$g_{ij}(k,k')$的层间与层内形式，以模拟单重态-三重态混杂。
• 在超导态中对泡利磁化率施加对数修正，以考虑$̳$口袋中的节点，从而导出修正的临界场表达式。
• 利用DFT导出的自旋-轨道分裂和能隙参数计算有效临界场各向异性，表明其有限但极大（约$10^3$），主要源于$̳$-口袋的贡献。

实验结果

研究问题

• RQ1 为何DFT高估了体相NbSe₂的超导转变温度和能隙，与实验结果不符？
• RQ2 NbSe₂中增强的自旋磁化率的来源是什么，其超过裸泡利磁化率？
• RQ3 单层NbSe₂中缺乏反演对称性如何导致伊sing超导性及大的面内临界场各向异性？
• RQ4 自旋涨落诱导的单重态-三重态混杂在单层NbSe₂超导配对中贡献多大程度？
• RQ5 为何临界场各向异性有限但极大？哪些物理因素在真实体系中限制了它？

主要发现

• DFT计算表明，NbSe₂接近铁磁不稳定性，这解释了实验中观测到的增强自旋磁化率。
• 单层NbSe₂中大的面内临界场各向异性源于强自旋-轨道耦合与费米面口袋（位于$̳$）的角依赖自旋分裂共同作用，导致临界场各向异性量级为$10^3$。
• 自旋涨落显著抑制自旋单重态通道，同时增强自旋三重态通道，导致超导序参量中出现显著的单重态-三重态混杂。
• 临界场各向异性有限但极大，源于$̳$-口袋自旋磁化率中的对数修正，其对$\Delta/\lambda$比值敏感。
• 该模型表明，基底诱导的Rashba自旋-轨道耦合与杂质散射比本征费米面拓扑结构更有效地限制了真实器件中的临界场各向异性。
• 本研究为描述二维材料中非单重态超导性提供了定量DFT框架，修正了先前基于模型假设的纯单重态配对观点。