[论文解读] Isotopic control of the boron-vacancy spin defect in hexagonal boron nitride

T. Clua-Provost, Alain Durand+13 more|PubMed|Jul 13, 2023

Diamond and Carbon-based Materials Research被引用 6

一句话总结

本研究证明，掺杂硼空位（V_B^−）自旋缺陷的同素异形纯化六方氮化硼（hBN）可实现优越的电子自旋共振（ESR）特性：10B纯化可缩小ESR线宽，而15N纯化可简化超精细结构。作者通过V_B^−基态中的电子-核自旋混合，实现了对15N核自旋的光致极化，极化效率最高达30%，确立了h^10B^15N作为二维材料中量子技术的理想宿主材料。

ABSTRACT

We report on electron spin resonance (ESR) spectroscopy of boron-vacancy (V_{B}^{-}) centers hosted in isotopically engineered hexagonal boron nitride (hBN) crystals. We first show that isotopic purification of hBN with ^{15}N yields a simplified and well-resolved hyperfine structure of V_{B}^{-} centers, while purification with ^{10}B leads to narrower ESR linewidths. These results establish isotopically purified h^{10}B^{15}N crystals as the optimal host material for future use of V_{B}^{-} spin defects in quantum technologies. Capitalizing on these findings, we then demonstrate optically induced polarization of ^{15}N nuclei in h^{10}B^{15}N, whose mechanism relies on electron-nuclear spin mixing in the V_{B}^{-} ground state. This work opens up new prospects for future developments of spin-based quantum sensors and simulators on a two-dimensional material platform.

研究动机与目标

• 通过同素异形工程优化六方氮化硼（hBN）中V_B^-中心的电子与核自旋特性。
• 通过消除天然同位素，减少V_B^-电子自旋共振（ESR）的光谱复杂性并延长相干时间。
• 在受控同位素环境中，通过V_B^-中心的光学泵浦实现15N邻近核自旋的高效极化。
• 基于二维自旋缺陷的可扩展量子技术，确立h^10B^15N为最优宿主材料。
• 探究电子-核自旋混合在V_B^-基态中对动态核极化（DNP）的介导作用。

提出的方法

• 使用同位素富集的10B（99.2%）和15N（>99%）通过金属助熔法合成毫米级hBN晶体，制备出h^10B^15N、h^10B^14N、h^11B^15N和h^11B^14N。
• 对几纳米厚的hBN薄片进行机械剥离，随后进行氮离子注入（30 keV，10^14 ions/cm²），以在不改变同位素组成的情况下创建V_B^-中心。
• 在低温下结合微波与光学激发，利用电子自旋共振（ESR）光谱技术探测超精细结构与自旋动力学。
• 应用包含塞曼效应、零场分裂及超精细相互作用的自旋哈密顿量模型，描述V_B^-中心中电子与核自旋态。
• 利用含林德布拉德超算符的主方程对核极化进行数值模拟，以建模光学跃迁、退相干及自旋守恒过程。
• 通过激光功率优化实现磁场对准精度达亚度级别，并通过ESR频率平均验证零场分裂。

实验结果

研究问题

• RQ1 使用10B或15N对hBN进行同素异形纯化，如何影响V_B^-中心的ESR线宽与超精细结构？
• RQ2 在V_B^-中心中，15N核的光致极化机制与效率为何？
• RQ3 V_B^-基态中的电子-核自旋混合如何介导动态核极化（DNP）？
• RQ4 激发态能级反交叉（ESLAC）在核极化效率中起何作用？
• RQ5 经过同素异形工程的h^10B^15N晶体能否作为量子传感与模拟应用的最优宿主？

主要发现

• 15N同素异形纯化通过消除天然14N引起的复杂七重超精细结构，使V_B^-中心的ESR谱简化为清晰分辨的三重线模式。
• 10B纯化通过最小化非均匀展宽，减小了ESR线宽，增强了自旋相干性。
• 在h^10B^15N中对V_B^-中心进行光学泵浦，可诱导15N核的动态核极化，最大极化效率达约30%。
• 核极化机制主要由V_B^-基态中的电子-核自旋混合驱动，最大极化出现在约124 mT处的基态能级反交叉（GSLAC）。
• 由于激发态寿命极短（~1 ns）且自旋翻转概率低，激发态能级反交叉（ESLAC）对DNP效率影响甚微。
• 基于自旋哈密顿量与含林德布拉德超算符的主方程的数值模拟结果与实验数据高度吻合，证实了自旋混合的作用，且表明DNP过程主要由基态过程主导。