[论文解读] Iterative Phase Retrieval Algorithms for Scanning Transmission Electron Microscopy

Georgios Varnavides, Stephanie M. Ribet+8 more|arXiv (Cornell University)|Sep 11, 2023

Advanced X-ray Imaging Techniques被引用 26

一句话总结

本文综述并统一了三种迭代相位重构 STEM 方法——iterative differential phase contrast、parallax imaging 和 ptychography——的算法细节、预处理、正则化及实验验证。文中还引入了处理离焦、深度分段以及混合态相干性的扩展。

ABSTRACT

Scanning transmission electron microscopy (STEM) has been extensively used for imaging complex materials down to atomic resolution. The most commonly employed STEM modality, annular dark-field imaging, produces easily-interpretable contrast, but is dose-inefficient and produces little to no discernible contrast for light elements and weakly-scattering samples. An alternative is to use STEM phase retrieval imaging, enabled by high speed detectors able to record full images of a diffracted STEM probe over a grid of scan positions. Phase retrieval imaging in STEM is highly dose-efficient, enabling the measurement of the structure of beam-sensitive materials such as biological samples. Here, we comprehensively describe the theoretical background, algorithmic implementation details, and perform both simulated and experimental tests for three iterative phase retrieval STEM methods: focused-probe differential phase contrast, defocused-probe parallax imaging, and a generalized ptychographic gradient descent method implemented in two and three dimensions. We discuss the strengths and weaknesses of each of these approaches by comparing the transfer of information using analytical expressions and numerical results for a white-noise model. This presentation of STEM phase retrieval methods aims to make these methods more approachable, reproducible, and more readily adoptable for many classes of samples.

研究动机与目标

• 解释4D-STEM中的相位问题，并为低剂量成像易受束的轻元素和对束线敏感的样品的成像，阐明相位检索方法的动机。
• 描述迭代 DPC、parallax imaging 和 ptychography 的理论框架与算法实现。
• 通过仿真和实验测试评估对实验伪影和预处理步骤的鲁棒性。
• 开发包括离焦、深度分段和混合态（部分相干）效应的扩展。
• 通过 py4DSTEM 框架为开源采用和可重复性提供指导。

提出的方法

• 为迭代 DPC 构建逆问题，推导目标 V 以及以质心（CoM）为基础的误差度量 E 以驱动重构。
• 将 parallax imaging 描述为几何-视差算子，用于对齐来自不同亮场像素的虚拟图像并提取像差参数。
• 给出单切片 ptychography，前向模型 psi_m(r)=P(r)O(r−R_m) 与强度 J_m(k)=|F[psi_m(r)]|^2，利用傅里叶投影通过随机梯度或近端梯度方法求解。
• 引入并比较投影集算法（AP、DM、RAAR、RRR），并在4D-STEM数据情境下讨论超参数调优和批处理策略。
• 通过将探针表示为纯态之和以捕捉部分相干性，将前向模型扩展到混合态 ptychography。

实验结果

研究问题

• RQ1 迭代 DPC 是否能够在实空间与倒易空间坐标之间实现稳健的对齐的前提下，可靠地恢复样品诱导的相位？
• RQ2 在离焦探针中，视差成像如何实现像差估计和深度分辨的相位重构？
• RQ3 与 DPC 和视差成像相比，ptychography 在分辨率和鲁棒性方面有哪些提升，剂量和探针重叠如何影响重构质量？
• RQ4 混合态（部分相干）模型如何在现实 STEM 系统中提高重构保真度？
• RQ5 哪些算法选择（投影集家族、批处理、正则化）在4D-STEM相位检索中能实现最佳收敛性和鲁棒性？

主要发现

• 迭代 DPC 在相位检索方面直观且剂量高效，但受探针像差和传递函数限制所限；对坐标对齐的预处理至关重要。
• 视差成像提供低阶像差的从零起点估计，并实现深度分段相位重构，特别适用于离焦探针。
• 单切片 ptychography 实现更高的、潜在超分辨率的重构，受限于最大的透射空间频率，并需要仔细的重叠和剂量管理。
• 混合态 ptychography 解决部分相干性问题，在现实的、不完美的 STEM 系统中提高重构保真度，相较于单切片方法。
• 投影集算法的选择和超参数显著影响收敛性，在某些数据集中，贝叶斯优化能够提高收敛性。