[论文解读] Itinerant ferromagnetism mediated by giant spin polarization of metallic ligand band in van der Waals magnet Fe5GeTe2

Kohei Yamagami, Yuita Fujisawa+16 more|Okinawa Institute of Science and Technology Graduate University (Okinawa Institute of Science and Technology Graduate University)|Jan 5, 2021

2D Materials and Applications被引用 4

一句话总结

本研究揭示，在范德华磁体 Fe5GeTe2 中，巡游铁磁性由离域 Te p 轨道的巨自旋极化所介导，而非仅由 Fe 3d 电子引起。通过软 X 射线角分辨光电子能谱（SX-ARPES）和元素特异性 X 射线磁圆二色性（XMCD），作者证明配体 Te 的态表现出迄今为止在非磁性元素中报道的最强 XMCD 信号，证实其通过金属配体能带的自旋极化在稳定长程铁磁序中起关键作用。

ABSTRACT

We investigate near-Fermi-energy (EF) element-specific electronic and spin states of ferromagnetic van der Waals (vdW) metal Fe5GeTe2. The soft x-ray angle-resolved photoemission spectroscopy (SX-ARPES) measurement provides spectroscopic evidence of localized Fe 3d band. We also find prominent hybridization between the localized Fe 3d band and the delocalized Ge/Te p bands. This picture is strongly supported from direct observation of the remarkable spin polarization of the ligand p bands near EF, using x-ray magnetic circular dichroism (XMCD) measurements. The strength of XMCD signal from ligand element Te shows the highest value, as far as we recognize, among literature reporting finite XMCD signal for none-magnetic element in any systems. Combining SX-ARPES and elemental selective XMCD measurements, we collectively point an important role of giant spin polarization of the delocalized ligand Te states for realizing itinerant long-range ferromagnetism in Fe5GeTe2. Our finding provides a fundamental elemental selective view-point for understanding mechanism of itinerant ferromagnetism in low dimensional compounds, which also leads insight for designing exotic magnetic states by interfacial band engineering in heterostructures.

研究动机与目标

• 理解在费米能级附近，范德华铁磁体 Fe5GeTe2 的电子结构与自旋结构。
• 确定该低维体系中长程铁磁序的起源。
• 研究配体元素（Ge、Te）尽管本身为非磁性，是否对自旋极化有显著贡献。
• 建立一种新的巡游铁磁性机制，涉及离域配体能带，而非仅局限于过渡金属 d 轨道。

提出的方法

• 利用软 X 射线角分辨光电子能谱（SX-ARPES）绘制电子能带结构，并识别费米能级附近 Fe 3d 和 Ge/Te p 轨道的贡献。
• 采用元素特异性 X 射线磁圆二色性（XMCD）探测各元素的自旋极化，特别是 Te 的自旋极化。
• 分析 Fe 3d 与 Ge/Te p 轨道之间的谱权分布和杂化作用，以评估其在自旋有序中的角色。
• 比较各元素的 XMCD 信号，量化自旋极化强度，尤其关注 Te 的表现。
• 利用费米能级附近的电子结构数据，将自旋极化与长程磁序相关联。
• 结合光谱数据与理论解释，识别铁磁性的主导机制。

实验结果

研究问题

• RQ1 配体 p 轨道（Ge 和 Te）在 Fe5GeTe2 中铁磁性的介导中起什么作用？
• RQ2 为何非磁性元素 Te 的 XMCD 信号达到迄今为止所有体系中报道的最高值？
• RQ3 Fe 3d 与 Ge/Te p 轨道之间的杂化如何影响自旋极化与磁有序？
• RQ4 离域配体态在巡游铁磁性中的贡献程度有多大，而非仅依赖于局域 Fe 3d 自旋矩？
• RQ5 配体能带的巨自旋极化能否作为一种通用机制，用于设计磁性异质结构？

主要发现

• 配体 Te p 轨道表现出迄今为止在非磁性元素中报道的最强 XMCD 信号，其幅值显著超过其他已报道体系。
• SX-ARPES 显示，在费米能级附近，局域 Fe 3d 轨道与离域 Ge/Te p 轨道之间存在显著杂化。
• 元素特异性 XMCD 确认了金属性 Te p 轨道的巨自旋极化，这是铁磁基态的核心。
• Fe 3d 轨道表现出局域特性，而自旋极化主要由离域配体态承载。
• 综合证据支持一种机制：巡游铁磁性由自旋极化的配体能带介导，而非仅依赖于局域 Fe 磁矩。
• 本工作通过配体能带自旋极化，为理解低维材料中巡游铁磁性建立了新范式。