[论文解读] Krylov variational quantum algorithm for first principles materials simulations

François Jamet, Abhishek Agarwal+4 more|arXiv (Cornell University)|May 27, 2021

Computational Physics and Python Applications被引用 11

一句话总结

该论文提出了一种Krylov变分量子算法（KVQA），用于使用近期量子计算机计算第一性原理材料模拟中的格林函数。通过将变分量子算法与Lanczos迭代方案结合以构建Krylov基，该方法实现了对强关联材料（如La₂CuO₄）的精确DMFT模拟，仅使用8个量子比特的量子模拟器即可正确预测其顺磁电荷转移绝缘体行为。

ABSTRACT

We propose an algorithm to obtain Green's functions as a continued fraction on quantum computers, which is based on the construction of the Krylov basis using variational quantum algorithms, and included in a Lanczos iterative scheme. This allows the integration of quantum algorithms with first principles material science simulations, as we demonstrate within the dynamical mean-field theory (DMFT) framework. DMFT enables quantitative predictions for strongly correlated materials, and relies on the calculation of Green's functions. On conventional computers the exponential growth of the Hilbert space with the number of orbitals limits DMFT to small systems. Quantum computers open new avenues and can lead to a significant speedup in the computation of expectation values required to obtain the Green's function. We apply our Krylov variational quantum algorithm combined with DMFT to the charge transfer insulator La$_{2}$CuO$_4$ using a quantum computing emulator, and show that with 8 qubits it predicts the correct insulating material properties for the paramagnetic phase. We therefore expect that the method is ideally suited to perform simulations for real materials on near term quantum hardware.

研究动机与目标

• 克服传统DMFT模拟受限于指数级希尔伯特空间增长的瓶颈，从而实现对小体系的模拟。
• 利用变分量子算法在近期量子计算机上实现强关联材料的第一性原理模拟。
• 将格林函数的量子计算整合进动力学平均场理论（DMFT）框架，以实现电子结构的精确预测。
• 展示使用少量量子比特的量子模拟器模拟真实材料（如电荷转移绝缘体La₂CuO₄）的可行性。
• 验证KVQA相对于经典DMFT结果和实验预期的准确性与鲁棒性。

提出的方法

• 该方法利用变分量子算法（VQA）从哈密顿量作用于初始态出发，迭代制备态以构建Krylov基。
• 在Lanczos迭代方案中使用Krylov基对哈密顿量进行三对角化，从而实现格林函数作为连分数的计算。
• 通过在Krylov基中计算算符$[z - ilde{H}]^{-1}$的期望值来获得格林函数，其中$ ilde{H}$为三对角化的哈密顿量。
• 使用VQA计算三对角哈密顿量的矩阵元（如$a_n$、$b_n$），这些矩阵元对连分数展开至关重要。
• 该算法嵌入DMFT自能反馈循环中，每次迭代均在量子计算机上求解安德森杂质模型。
• 使用量子模拟器在8个量子比特上模拟La₂CuO₄顺磁相的算法，通过态密度监测收敛性。

实验结果

研究问题

• RQ1 变分量子算法能否在强关联材料中准确计算Lanczos基格林函数评估所需的Krylov基？
• RQ2 KVQA能否集成进DMFT框架，实现在近期量子硬件上对真实材料的模拟？
• RQ3 KVQA能否在La₂CuO₄的顺磁相中正确再现绝缘行为，而该行为在DFT和微扰方法中会失败？
• RQ4 格林函数的精度如何随量子线路中变分层数量的变化而变化？
• RQ5 该方法能否在可行的DMFT迭代次数内于量子模拟器上收敛至正确的绝缘态？

主要发现

• KVQA在La₂CuO₄的安德森杂质模型中实现了格林函数的高精度计算，当$n_{\text{layers}} = 4$时，相对误差低于0.02。
• 当$n_{\text{layers}} = 6$时，格林函数在所有能量和参数下相对误差仍低于0.02，证实了其鲁棒性与收敛性。
• DMFT循环在9次迭代后收敛至正确的绝缘态，谱函数显示$A(\nu=0) = 0$，表明存在莫特能隙。
• 使用模拟器上的KVQA计算的总态密度（DOS）与经典DMFT结果一致，并正确预测了La₂CuO₄中的能隙，与实验结果相符。
• 该方法正确识别了顺磁电荷转移绝缘态，而DFT和QSGW因对电子关联处理不足而预测为金属态。
• 完全收敛需要6层ansatz，但在噪声条件下3–4层的较短线路也能获得可接受结果，表明其在近期设备上的实用性。