[论文解读] Large Enhancements in Optical and Piezoelectric Properties in Ferroelectric Zn1-xMgxO Thin Films through Engineering Electronic and Ionic Anharmonicities

Rui Zu, Gyung Hyun Ryu+11 more|arXiv (Cornell University)|Apr 27, 2023

Advanced Fiber Optic Sensors被引用 4

一句话总结

本研究证明，通过调控电子与离子非谐性，Mg掺杂在Zn1-xMgxO薄膜中可同时增强其光学与压电性能。通过电子非谐性提高400%、离子非谐性降低200%，实现了二次谐波生成（SHG）50%的提升、压电系数200%的改善以及带隙30%的增大，从而实现了紫外准相位匹配的二次谐波生成与畴工程器件。

ABSTRACT

Multifunctionality as a paradigm requires materials exhibiting multiple superior properties. Integrating second-order optical nonlinearity and large bandgap with piezoelectricity could, for example, enable broadband, strain-tunable photonics. Though very different phenomena at distinct frequencies, both second-order optical nonlinearity and piezoelectricity are third-rank polar tensors present only in acentric crystal structures. However, simultaneously enhancing both phenomena is highly challenging since it involves competing effects with tradeoffs. Recently, a large switchable ferroelectric polarization of ~ 80 uC cm-2 was reported in Zn1-xMgxO films. Here, ferroelectric Zn1-xMgxO is demonstrated to be a platform that hosts simultaneously a 30% increase in the electronic bandgap, a 50% enhancement in the second harmonic generation coefficients, and a near 200% improvement in the piezoelectric coefficients over pure ZnO. These enhancements are shown to be due to a 400% increase in the electronic anharmonicity and a ~200% decrease in the ionic anharmonicity with Mg substitution. Precisely controllable periodic ferroelectric domain gratings are demonstrated down to 800 nm domain width, enabling ultraviolet quasi-phase-matched optical harmonic generation as well as domain-engineered piezoelectric devices.

研究动机与目标

• 开发一种多功能氧化物平台，兼具大带隙、强二阶光学非线性以及高强压电响应。
• 克服铁电体中增强光学与压电性能之间的固有权衡。
• 通过ZnO中Mg取代调控电子与离子非谐性，以同时提升多种功能性能。
• 展示具有亚微米控制能力的周期性铁电畴光栅，应用于非线性光学与压电器件。

提出的方法

• 通过Mg掺杂ZnO薄膜诱导铁电性，并调节电子与离子非谐性。
• 利用第一性原理计算与有效哈密顿量建模，预测并分析Mg含量变化引起的非谐性演变。
• 采用脉冲激光沉积法外延生长具有可控Mg组分与应变的Zn1-xMgxO薄膜。
• 利用扫描探针显微镜与压电响应力显微镜，对周期达800 nm的铁电畴结构进行成像与表征。
• 通过二次谐波生成测量量化非线性光学响应的增强。
• 分析极化翻转与畴工程，实现准相位匹配的二次谐波生成。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否通过非谐性工程，在ZnO中Mg掺杂的同时增强二次谐波生成、压电响应与带隙？
• RQ2 电子与离子非谐性如何随Mg取代而演变？其对功能性能有何影响？
• RQ3 在Zn1-xMgxO中，周期性铁电畴光栅可被工程化到何种程度，以实现准相位匹配的非线性光学过程？
• RQ4 非谐性与观测到的压电系数200%提升之间存在何种关系？
• RQ5 能否实现基于畴工程的Zn1-xMgxO薄膜在可调谐紫外光子学与纳米尺度执行器中的实际应用？

主要发现

• 在Mg掺杂的Zn1-xMgxO薄膜中，二次谐波生成系数提高了50%，表明具有强烈的非线性光学响应。
• 与纯ZnO相比，压电系数提高了近200%，证明其具有优异的机电耦合性能。
• 由于Mg取代，电子带隙增加了30%，增强了材料的宽带隙特性。
• 电子非谐性提高了400%，而离子非谐性降低了约200%，解释了各项功能性能的提升。
• 成功制备了周期仅为800 nm的周期性铁电畴光栅，实现了紫外准相位匹配的光学二次谐波生成。
• 研究结果确立了Zn1-xMgxO作为应变可调谐光子学与纳米尺度压电器件多功能平台的地位。