[论文解读] Large nonlinear Kerr effect in graphene

Han Zhang, Stéphane Virally+5 more|arXiv (Cornell University)|Mar 25, 2012

Nonlinear Optical Materials Studies被引用 418

一句话总结

本研究通过Z-scan光谱法实验测量了少层石墨烯的复数非线性折射率，揭示其具有巨大的非线性克尔系数 $ n_2 \backsimeq 10^{-7} \, \mathrm{cm^2 \, W^{-1}} $，几乎比体材料非线性介质大九个数量级。该效应在高强光饱和条件下依然存在，表明石墨烯在超快非线性光子学应用中具有巨大潜力。

ABSTRACT

Under strong laser illumination, few-layer graphene exhibits both a transmittance increase due to saturable absorption and a nonlinear phase shift. Here, we unambiguously distinguish these two nonlinear optical effects and identify both real and imaginary parts of the complex nonlinear refractive index of graphene. We show that graphene possesses a giant nonlinear refractive index n2=10-7cm2W-1, almost nine orders of magnitude larger than bulk dielectrics. We find that the nonlinear refractive index decreases with increasing excitation flux but slower than the absorption. This suggests that graphene may be a very promising nonlinear medium, paving the way for graphene-based nonlinear photonics.

研究动机与目标

• 明确分离并测量少层石墨烯中复数非线性折射率的实部与虚部。
• 确定石墨烯中的非线性响应是由相干（参数型）机制还是非参数型（吸收驱动）机制引起。
• 通过量化高强光照射下非线性相移与可饱和吸收的关系，评估非线性光学的优值。
• 研究非线性折射率随石墨烯层数的变化规律。
• 解决先前四波混频测量与直接非线性相移测量中石墨烯 $ \chi^{(3)} $ 的矛盾。

提出的方法

• 采用1550 nm波长的皮秒激光脉冲，利用Z-scan技术测量少层石墨烯样品的强度依赖透射率与相位移。
• 使用开孔与闭孔Z-scan结构，分别独立量化非线性吸收与非线性相移。
• 通过光束轮廓仪与Z-scan拟合，测量光束腰（3 μm）与峰值强度（最高达0.84 GW·cm⁻²），确保归一化准确。
• 计算有效非线性折射率 $ n_2^*(I) = \Delta\Phi / (k_0 L I) $，其中 $ \Delta\Phi $ 为非线性相移，$ k_0 $ 为波数，$ L $ 为样品长度，$ I $ 为峰值强度。
• 通过拉曼映射与光学对比度关联，确定样品各区域的石墨烯层数。
• 对Z-scan曲线进行拟合，提取 $ n_2 $ 与非线性吸收系数，区分参数型与非参数型贡献。

实验结果

研究问题

• RQ1 少层石墨烯中非线性折射率实部 $ n_2 $ 的真实值是多少？与体材料非线性介质相比如何？
• RQ2 在非线性吸收条件下，非线性折射率 $ n_2 $ 如何随激发强度增加而演化？
• RQ3 非参数型（吸收驱动）过程在石墨烯总非线性折射率中贡献有多大？
• RQ4 非线性相移是否随石墨烯层数线性变化，表明每层贡献具有可加性？
• RQ5 为何先前的四波混频测量结果得到的有效 $ n_2 $ 显著低于本研究的Z-scan结果？

主要发现

• 少层石墨烯中非线性折射率实部 $ n_2 $ 达到 $ \simeq 10^{-7} \, \mathrm{cm^2 \, W^{-1}} $，约为传统体材料非线性介质的九个数量级。
• 有效非线性折射率 $ n_2^* $ 随输入强度增加而减小，但在强度超过0.6 GW·cm⁻²后稳定在 $ \approx 6 \cdot 10^{-8} \, \mathrm{cm^2 \, W^{-1}} $。
• 在固定输入功率下，非线性相移与石墨烯层数呈线性关系，表明每层贡献具有可加性。
• 测得的 $ n_2 $ 值约为先前四波混频实验推断值 $ 1.5 \cdot 10^{-9} \, \mathrm{cm^2 \, W^{-1}} $ 的四十倍，表明非参数型贡献在 $ n_2 $ 中占主导。
• 在吸收饱和的高强光条件下，非线性光学的优值（高相移、低每层损耗）依然有利，表明其在实际应用中具有强潜力。
• Z-scan结果证实，总非线性响应包含相干（参数型）与非参数型贡献，后者主导了非线性折射率。