[论文解读] Large-scale sparse wavefunction circuit simulator for applications with the variational quantum eigensolver

J. Wayne Mullinax, Norm M. Tubman|arXiv (Cornell University)|Jan 13, 2023

Quantum Computing Algorithms and Architecture被引用 7

一句话总结

本文提出了一种经典的稀疏波函数电路模拟器，能够使用双ζ基组对高达64量子比特的分子体系实现大规模变分量子电子哈密顿量（VQE）优化。通过结合截断的UCCSD试波函数与波函数振幅截断及MP2基参数初始化，该方法实现了高效、高精度的经典量子电路模拟，展示了稳健的收敛性，并实现了对近期量子硬件上VQE性能的真实基准测试。

ABSTRACT

The standard paradigm for state preparation on quantum computers for the simulation of physical systems in the near term has been widely explored with different algorithmic methods. One such approach is the optimization of parameterized circuits, but this becomes increasingly challenging with circuit size. As a consequence, the utility of large-scale circuit optimization is relatively unknown. In this work we demonstrate that purely classical resources can be used to optimize quantum circuits in an approximate but robust manner such that we can bridge the resources that we have from high performance computing and see a direct transition to quantum advantage. We show this through sparse wavefunction circuit solvers, which we detail here, and demonstrate a region of efficient classic simulation. With such tools, we can avoid the many problems that plague circuit optimization for circuits with hundreds of qubits using only practical and reasonable classical computing resources. These tools allow us to probe the true benefit of variational optimization approaches on quantum computers, thus opening the window to what can be expected with near term hardware for physical systems. We demonstrate this with a unitary coupled cluster ansatz on various molecules up to 64 qubits with tens of thousands of variational parameters.

研究动机与目标

• 为了实现对超出精确模拟器能力范围的分子体系的大型经典VQE电路模拟。
• 通过将大部分变分参数优化转移到经典高性能计算中，解决近期量子硬件中平坦谷问题和高参数优化的挑战。
• 证明基于稀疏波函数技术的近似经典模拟能够准确恢复相关能，并对拥有数万个变分参数的体系进行VQE性能基准测试。
• 为在噪声量子处理器上部署前测试和优化量子电路试波函数提供实用框架。
• 通过经典资源验证UCCSD试波函数在双ζ基组下对大体系的实用性，为量子化学中的量子优势铺平道路。

提出的方法

• 采用单位耦合簇单激发和双激发（UCCSD）试波函数的因式分解形式，分解为顺序的单激发和双激发算符。
• 将MP2振幅用作双激发的初始变分参数，并将单激发参数设为零。
• 在每次应用UCC因子后执行波函数截断，仅保留N_CUT个振幅最大的行列式，以控制希尔伯特空间的复杂度。
• 将UCCSD试波函数截断为M_D个双激发，并包含所有M_S个单激发，按初始MP2振幅大小排序。
• 利用SU(2)代数简化指数UCC因子，以实现对每个UCC操作的高效经典评估。
• 在SciPy中使用SLSQP优化器进行变分参数优化，并通过PySCF计算全配置相互作用（FCI）、CISD、CCD、CCSD和CCSD(T)的参考能量。

实验结果

研究问题

• RQ1 经典稀疏波函数模拟能否有效近似模拟高达64量子比特和双ζ基组的大分子体系的VQE优化？
• RQ2 波函数截断和UCCSD试波函数截断如何影响大规模VQE模拟中电子能计算的收敛性和准确性？
• RQ3 基于MP2的参数初始化和UCC因子的顺序应用在多大程度上能降低大规模变分量子优化中平坦谷问题的风险？
• RQ4 使用该方法的经典模拟能否在部署到噪声中等规模量子（NISQ）设备前可靠地基准测试VQE电路的性能？
• RQ5 基组质量（例如cc-pVDZ）对大分子经典VQE模拟的准确性与资源需求有何影响？

主要发现

• 该方法成功在单台计算节点上模拟了使用双ζ基组的64量子比特分子的UCCSD基VQE电路，无需大规模并行化。
• 在N_CUT = 1000个行列式处进行波函数截断，能有效限制希尔伯特空间的增长，同时保持电子能的收敛性，实现可扩展模拟。
• 使用MP2振幅作为初始参数可确保变分优化的快速收敛，降低大规模电路中平坦谷问题的风险。
• 对于NH3，仅使用100个双激发即可恢复超过90%的相关能，证明了对波函数复杂度的有效控制。
• 与CCSD(T)对比显示，该经典模拟器在所有八个研究的分子（包括H2O、N2和CH4）中均达到化学精度（误差在1 kcal/mol以内）。
• 该方法使双ζ基组（如cc-pVDZ）在大规模模拟中得以应用，这些基组对精确预测分子能量至关重要，但此前在精确模拟器中不可行。