[论文解读] Large thermoelectric power factors in black phosphorus and phosphorene

Hongyan Lv, Weigang Lü+2 more|arXiv (Cornell University)|Apr 21, 2014

2D Materials and Applications参考文献 32被引用 38

一句话总结

本研究采用从头算密度泛函理论（DFT）和半经典玻尔兹曼输运计算，研究了黑磷（black-P）和磷烯的热电性能。在室温及最佳掺杂条件下，黑磷和磷烯的热电功率因子分别达到118.4和138.9 μWcm⁻¹K⁻²，ZT值分别达到0.22和0.30，表明尽管晶格热导率存在限制，这些材料在热电应用方面仍具有巨大潜力。

ABSTRACT

The electronic properties of the layered black phosphorus (black-P) and its monolayer counterpart phosphorene are investigated by using the first-principles calculations based on the density functional theory (DFT). The room-temperature electronic transport coefficients are evaluated within the semi-classical Boltzmann theory. The electrical conductivity exhibits anisotropic behavior while the Seebeck coefficient is almost isotropic. At the optimal doping level and room temperature, bulk black-P and phosphorene are found to have large thermoelectric power factors of 118.4 and 138.9 μWcm-1K-2, respectively. The maximum dimensionless figure of merit (ZT value) of 0.22 can be achieved in bulk black-P by appropriate n-type doping, primarily limited by the reducible lattice thermal conductivity. For the phosphorene, the ZT value can reach 0.30 conservatively estimated by using the bulk lattice thermal conductivity. Our results suggest that both bulk black-P and phosphorene are potentially promising thermoelectric materials.

研究动机与目标

• 利用从头算电子结构计算评估黑磷及其单层形式磷烯的热电性能。
• 分析室温条件下黑磷和磷烯各向异性电子输运特性的成因。
• 确定能最大化热电功率因子和优值（ZT）的最优掺杂水平。
• 评估晶格热导率在限制这些材料ZT值方面的作用。

提出的方法

• 采用从头算密度泛函理论（DFT）计算确定黑磷和磷烯的电子能带结构及态密度。
• 在恒定弛豫时间近似下，利用半经典玻尔兹曼输运理论计算电子输运系数。
• 热电功率因子按S²σ计算，其中S为塞贝克系数，σ为电导率。
• 采用ZT = (S²σT)/κ估算优值，其中κ分为电子和晶格两部分贡献。
• 在最优n型掺杂水平下评估室温下的输运性能以实现最佳性能。
• 采用体材料的晶格热导率值保守估计磷烯的ZT潜力。

实验结果

研究问题

• RQ1 在室温下，黑磷和磷烯的热电功率因子分别是多少？
• RQ2 由于各向异性，黑磷和磷烯的电导率在不同方向上如何变化？
• RQ3 在最优n型掺杂条件下，体相黑磷和磷烯的最大可实现ZT值是多少？
• RQ4 晶格热导率在多大程度上限制了这些材料的ZT值？

主要发现

• 在最优n型掺杂及室温条件下，体相黑磷的热电功率因子达到118.4 μWcm⁻¹K⁻²。
• 在相同条件下，磷烯表现出更高的功率因子138.9 μWcm⁻¹K⁻²，表明其具有更优越的性能潜力。
• 体相黑磷的最大ZT值为0.22，主要受限于其相对较高的晶格热导率。
• 采用体材料晶格热导率值进行保守估算，磷烯的ZT可达0.30。
• 黑磷和磷烯的电导率表现出强烈的各向异性，而塞贝克系数则近乎各向同性。
• 由于其高功率因子和有利的电子输运特性，这两种材料均显示出作为热电材料的强劲潜力。