[论文解读] Lasercooled radium monofluoride: A molecular all-in-one probe for new physics

T. A. Isaev, Robert Berger|arXiv (Cornell University)|Feb 22, 2013

Advanced Chemical Physics Studies被引用 15

一句话总结

本文提出镭单氟化物（RaF）作为一种极具前景的分子探针，用于新物理研究，其有利的电子结构可实现直接激光冷却，并显著增强电子电偶极矩（eEDM）与核反常偶极矩信号。RaF的${}^{2}\mathrm{\Pi}$基态避免了有害的低激发态，其有效电场超过YbF，从而实现对$\mathrm{P,T}$-奇相互作用的高灵敏度探测。

ABSTRACT

The particular advantages of using the diatomic molecule radium monofluoride (RaF) as a versatile molecular probe for physics beyond the Standard Model are highlighted. i) RaF was previously suggested as being potentially amenable to direct cooling with lasers. As shown in the present work, RaF's energetically lowest electronically excited state is of ${}^{2}Π$ symmetry (in contrast to BaF), such that no low-lying ${}^{2}Δ$ state prevents efficient optical cooling cycles. ii) The effective electric field acting on the unpaired electron in the electronic ground state of RaF is estimated larger than in YbF, from which the best restrictions on the electron electric dipole moment (eEDM) were obtained experimentally. iii) Favourable crossings of spin-rotational levels of opposite parity in external magnetic fields exist, which are important for the measurement of the nuclear anapole moment of nuclei with a valence neutron. Thus, RaF appears currently as one of the most attractive candidates for investigation of parity-odd as well as simultaneously parity- and time-reversal-odd interactions in the realms of molecular physics.

研究动机与目标

• 识别能够实现对标准模型之外$\mathrm{P}$-奇与$\mathrm{P,T}$-奇相互作用高精度检验的分子候选物。
• 通过识别具有稳健抑制机制的分子，应对分子实验中系统效应的挑战。
• 评估RaF作为探测电子电偶极矩（eEDM）与核反常偶极矩的多功能平台的潜力。
• 证明RaF的电子结构支持直接激光冷却，克服BaF因存在低能${}^{2}\mathrm{\Delta}$态而带来的局限性。

提出的方法

• 采用大基组与活动空间的福克空间相对论耦合簇（FS-RCC）计算，确定RaF与BaF的电子能级排序。
• 计算${}^{2}\mathrm{\Sigma}_{1/2}$基态及第一激发态的光谱参数（平衡键长$R_{\rm e}$、谐振频率$\tilde{\nu}_{\rm e}$、电子跃迁能量$\tilde{T}_{\rm e}$）。
• 利用标量$\mathrm{P,T}$-奇相互作用参数$W_{\rm s}$估算作用于电子的有效电场$E_{\rm eff}$，公式为$E_{\rm eff} = -\frac{\rm \tilde{\rm \text{Ω}} C_{\rm SP}}{d_{\rm e}} \frac{M_{\rm EDM}}{M_{\rm SPT}} \frac{A}{Z} W_{\rm s}$。
• 评估在外部磁场下，RaF中是否存在有利的自旋-转动能级交叉，以实现高精度核反常偶极矩测量。
• 提出通过RaF$^+$与含氟化合物的反应碰撞形成RaF$^+$，再经电荷交换生成中性RaF的制备路径。
• 评估八极形变Ra同素异形体（如$^{225}$Ra、$^{223}$Ra）中司各特矩的增强机制，预测其增强幅度可达$^{199}$Hg的100倍。

实验结果

研究问题

• RQ1 由于RaF具有有利的电子结构，是否可实现直接激光冷却，从而避免BaF中阻碍激光冷却的${}^{2}\mathrm{\Delta}$态？
• RQ2 RaF中未配对电子所受的有效电场与当前eEDM探测基准YbF相比如何？
• RQ3 在磁场下，RaF中是否存在有利的自旋-转动能级交叉，可实现高精度核反常偶极矩测量？
• RQ4 与BaF、YbF、HgH和CnH等其他分子候选物相比，RaF中标量$\mathrm{P,T}$-奇相互作用的增强程度如何？
• RQ5 RaF的核结构，特别是八极形变同素异形体，是否能显著增强司各特矩，从而提高对$\mathrm{P,T}$-奇相互作用的探测灵敏度？

主要发现

• RaF的最低电子激发态为${}^{2}\mathrm{\Pi}$，证实其不受BaF中阻碍激光冷却的低能${}^{2}\mathrm{\Delta}$态影响。
• RaF中有效电场$|E_{\rm eff}|$的估计值为$11 \times 10^{24}~{}\mathrm{Hz}~{}e^{-1}~{}\mathrm{cm}^{-1}$，高于YbF的$4.4 \times 10^{24}~{}\mathrm{Hz}~{}e^{-1}~{}\mathrm{cm}^{-1}$，使其对电子电偶极矩极为敏感。
• RaF中标量$\mathrm{P,T}$-奇相互作用参数$W_{\rm s}$的估计值为$-1500~{}\mathrm{kHz}$，显著高于BaF（$-8.5~{}\mathrm{kHz}$）与YbF（$-41~{}\mathrm{kHz}$），表明增强效应强烈。
• 对于$^{225}$Ra与$^{223}$Ra，司各特矩分别预测为300与400单位（$\eta \times 10^8~{}\mathrm{e}~{}\mathrm{fm}^3$），而$^{199}$Hg仅为$-1.4$，表明显著增强。
• 理论计算表明，即使采用大基组与活动空间，RaF中${}^{2}\mathrm{\Pi}$态仍为最低激发态，验证其适用于激光冷却。
• RaF可通过RaF$^+$经与碰撞气体或表面介导的电子转移实现电荷交换而生成，为实验实现所提出的平台提供了可能。